孙筱琪AFM：络合剂使锌金属负极在碱性电解液中避免ZnO钝化

基于锌金属负极的一次碱性水系电池已经商业化，并显示出对二次电池的巨大希望。然而，Zn在碱性电解液中会发生Zn、Zn(OH)₄^2-和ZnO之间的固-液-固反应，这导致表面形成的绝缘ZnO容易钝化下面的Zn。

东北大学孙筱琪等通过引入Br-作为络合剂，揭示了Zn负极在碱性电解液中的固-液转化过程。

图1. 基于不同电解液的Zn||Zn对称电池测试

以往的研究仍集中在碱性体系中Zn- Zn(OH)₄^2--ZnO的固-液-固转化过程，其存在钝化的内在局限性。另一方面，揭示Zn电极的替代反应路径将从根本上避免钝化并提供更多控制沉积形态的可能性。基于上述考虑，作者通过将KBr作为络合剂引入KOH碱性电解液中，揭示了Zn电极的固-液转化过程。

研究显示，在放电过程中，Zn被氧化成Zn-Br配合物，而不是Zn(OH)₄^2-，前者表现出更高的溶解度。因此，Zn发生了固-液反应，有效地避免了ZnO的钝化。结果，Zn在充电期间可逆地沉积以在电极上形成平坦表面。

图2. 不同状态下的Zn电极的表征

此外，由于固-液转换过程的优异动力学和可逆性，对称电池在1 mA cm^-2时表现出≈8 mV的极化电压，在10 mA cm^-2时仅增加到36 mV，并在1 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2下，循环寿命延长至900小时，是KOH电解液中循环寿命的22倍。

另外，KOH/KBr电解液也适用于Zn||MnO₂电池，其在500次循环后可提供92.5%的容量保持率。总之，这项工作提出了一种有效的策略来揭示可充电池中Zn电极的替代反应路径。

图3. Zn||MnO₂碱性电池性能

Inducing the Solid–Liquid Conversion of Zinc Metal Anode in Alkaline Electrolytes by a Complexing Agent. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207397

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