张联齐/宋大卫/张洪周AEM：小尺寸单晶正极实现更好的4.5V全固态锂电

NCM811（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）的机械损伤、严重的界面副反应以及正极与固态电解质（SE）的物理接触失效是其在全固态电池（ASSLB）中实现高电压稳定性的主要障碍。正极形态对结构完整性的影响直接关系到ASSLBs的电化学性能。

图1. 材料表征

天津理工大学张联齐、宋大卫、张洪周等合成了小尺寸单晶NCM811（S-SC）用于硫化物基ASSLBs，以解决机械损伤和接触失效问题，并通过Li₂O预锂化策略改善了界面稳定性。

横截面抛光扫描电子显微镜（CP-SEM）分析表明，在高压循环过程中，严重的体积应变对传统的单晶NCM和具有大颗粒尺寸的多晶NCM正极的破坏性更大。减小单晶的颗粒尺寸是减少ASSLBs中机械损伤和与SE物理接触不充分的有效方法。

电化学性能测试结合EIS测试和飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）表征表明，Li₂O预锂化策略可以有效提高ASSLBs的可逆容量并抑制界面副反应。

图2. 不同正极的电化学性能

因此，S-SC-PL正极具有出色的高压稳定性，在2.72-4.4V 和1C倍率下循环500次后容量保持100%，并且在2.7-4.5V 和1C倍率下循环200次后容量保持100%。这项工作的结论是，小尺寸单晶是实现高电压稳定性硫化物基ASSLB的最合适的富镍层状正极选择。

总体而言，这项工作强调了适当的正极形态设计对于开发高电压和长循环的硫化物基ASSLB的重要性。

图3. 不同正极充电前后的横截面SEM和d_Q/d_V曲线

High-Voltage Stability of Small-Size Single Crystal Ni-Rich Layered Cathode for Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery at 4.5 V. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300850

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