马骋Nature子刊:可同时用作正负极和固态电解质,并循环超2500次!

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能量密集型全固态锂基电池(ASSLBs)的开发需要在室温下具有离子导电性和可压缩性的正极活性材料。事实上,这些材料的特性有助于显著减少复合电极中固态电解质的数量,从而使活性材料的质量负载更高。

马骋Nature子刊:可同时用作正负极和固态电解质,并循环超2500次!

图1. 不同加工条件下LTC的电导率

中科大马骋等提出合成和使用氯化钛锂(Li3TiCl6)作为室温离子导电(即25℃时为1.04 mS cm-1)和可压缩的活性材料,以用于全固态锂基电池。

研究显示,复合正极中Li3TiCl6的比例可以达到95wt%(另外5wt%是碳黑),这超过了大多数文献中ASSLBs的比例(通常低于80wt%),但仍能提供良好的电池性能,当与Li-In合金负极和Li6PS5Cl/Li2ZrCl6固态电解质结合测试时,获得了约90 mAh g-1的初始放电容量和约2.53 V的平均电池放电电压。

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图2. 基于Ti3+/Ti4+氧化还原对的Li-In|LPSCl|LZC|LTC电池的电化学性能

此外,当使用这种复合正极组装的全固态电池在25℃和1.5吨的外部压力下以95.2 mA g-1进行充放电时,经过388次循环后容量保持率超过80%;即使在2500次循环后,容量保持率仍保持在62.3%。

另外,作者还报告了”单Li3TiCl6“电池的组装和测试,其中这种氯化物材料被同时用作固态电解质、负电极和正电极。这些结果指出,几乎没有探索过的过渡金属氯化物值得在未来的研究中进行更广泛和深入的探索。

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图3. “单Li3TiCl6“电池的性能

Li3TiCl6 as ionic conductive and compressible positive electrode active material for all-solid-state lithium-based batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37122-7

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