​徐朝和/王荣华/杨祖光EnSM：为固态锂金属电池启用电子/离子导电复合锂负极！

锂负极的使用对于固态锂金属电池（SSLMB）的能量密度超过锂离子电池至关重要。然而，由于界面电阻大、固态界面物理接触差，以及锂负极的枝晶问题和体积变化，阻碍了实际应用。

重庆大学徐朝和、王荣华、杨祖光等制备了具有连续电子/离子传导网络的复合锂负极，其对石榴石型Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂电解质的润湿性显著提高。

图1. 材料制备示意

具体而言，与工程化的亲锂人工层不同，作者采用市售Li箔、AlF₃和AlN作为原料，通过在石榴石型Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO）SSE表面的原位转化和合金化反应，探索了具有连续电子/离子导电网络的高性能复合锂负极。

由Li、Li-Al合金、LiF和/或Li₃N构成的电子/离子导电网络在Li负极和SSEs之间具有良好的界面相容性，并具有优异的亲锂性能、高离子电导率和Li⁺扩散系数，以及良好的结构稳定性，从而赋予LLZTO SSE与复合锂负极紧密的界面接触、高电荷转移动力学和低界面电阻，以及有利的锂离子通量调节和枝晶锂限制能力。

图2. 半电池性能

结果，复合锂负极的紧密界面及其高电荷转移动力学赋予对称电池在0.3 mA cm^-2下的小过电位 (45 mV)、超低界面电阻(~2.0 Ω cm²)、高临界电流密度(1.1 mA cm^-2)，以及在25 °C下出色的循环性能（在0.1 mA cm^-2下>3000小时）。与LiFePO₄配对的SSLMB在0.1 C时提供了161.7 mAh g^-1的高放电比容量、100次循环的良好循环性能和80%的容量保持率。

此外，基于NMC811的SSLMB还可以实现219.5 mAh g^-1的高容量、优异的倍率性能和循环稳定性。因此，这项工作为开发用于高性能SSLMB实际应用的复合锂负极奠定了基础。

图3. 全电池性能

Enabling an Electron/Ion Conductive Composite Lithium Anode for Solid-State Lithium-Metal Batteries with Garnet Electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.041