姜银珠/卢星宇AFM:激活Na2FePOF中的惰性Na1位点以实现高性能钠存储

姜银珠/卢星宇AFM:激活Na2FePOF中的惰性Na1位点以实现高性能钠存储
Na2FePO4F具有优异的结构稳定性、易于Na+实现转移的二维离子通道和较高的工作电压,在高性能储钠方面表现出巨大的潜力。尽管前景广阔,但是其低本征电子电导率和有限的活性Na位点导致其倍率性能与可逆容量不甚理想,这将阻碍Na2FePO4F的实际应用前景。因此,提高Na2FePO4F的本征电子电导并进一步激活非活性Na位点以实现优异电化学性能至关重要。
姜银珠/卢星宇AFM:激活Na2FePOF中的惰性Na1位点以实现高性能钠存储
在此,浙江大学姜银珠教授和西湖大学卢星宇研究员等人通过Cu掺杂减弱Na1-O/F结合力,降低了Na1周围欠配位的O2对其的影响,降低了Na位点的脱插电位,激活了Na2FePO4F中部分惰性Na1位点,导致惰性Na1活化到Na3位点。此外,带隙大大减小,从而提高了本征电子导电性。
姜银珠/卢星宇AFM:激活Na2FePOF中的惰性Na1位点以实现高性能钠存储
图1. Na2FePO4F和FeCu-x的结构表征
具体而言,该工作通过晶格掺杂实现了氟磷酸盐中Na位点和电子结构的调控。Cu2+的取代,诱导了Na1-O/F的键长拉长,减弱了Na1周围欠配位的O2对其的影响,从而降低了Na位点的脱出电位,使部分惰性Na1位点被激活。此外,带隙大大减小,从而提高了本征电子电导率。由此得到的FeCu-0.05在0.1C具有119 mAh g-1,并且具有优异的倍率性能。
特别地,该工作在20 C的超高倍率下达到了74.3 mAh g−1。该结果为深入了解氟磷酸盐的储钠行为提供了新的见解,并为开发先进的嵌入型钠离子电池正极材料提供了新的设计策略。
姜银珠/卢星宇AFM:激活Na2FePOF中的惰性Na1位点以实现高性能钠存储
图2. Na2FePO4F和FeCu-0.05的电化学性能
Activating the Inert Na1 Sites in Na2FePO4F Toward High Performance Sodium Storage, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202305109

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