​曲阜师大/山大Small：CuNi@C/N-npG助力电催化CO2还原为乙醇

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​曲阜师大/山大Small：CuNi@C/N-npG助力电催化CO2还原为乙醇开发在宽电位范围内具有更高选择性和活性的稳定催化剂，对于有效地将CO2转化为乙醇至关重要。
基于此，曲阜师范大学张永政教授和Weining Zhang、山东大学樊唯镏教授等人报道了碳包封的CuNi纳米颗粒锚定在氮掺杂的纳米多孔石墨烯上(CuNi@C/N-npG）复合材料，并在宽电位窗口（600 mV）下表现出优异的CO2还原性能，具有较高的乙醇法拉第效率（FEethanol ≥ 60%）。
同时，在-0.78 V时也获得了最佳阴极能量效率（47.6%）、法拉第效率（84%）和选择性（96.6%）。
​曲阜师大/山大Small：CuNi@C/N-npG助力电催化CO2还原为乙醇
通过DFT计算发现，电子从Cu转移到Ni-N-C是由于金属（Cu和Ni）的不同电负性以及通过N-npG的离域π电子系统存在更强的金属-载体相互作用（Ni-N-C）。结果表明，表面Cu原子的电子密度降低，有利于Cuδ+的生成。
Cuδ+和Cu0在CuNi@C/N-npG表面的共存对乙醇生产具有重要作用，而对于Cu@C/N-npG相对较弱的Cu-N-C键相互作用对表面电子态的影响较小，因此Cu@C/N-npG中的Cuδ+更可能来源于Cu-N配位。
​曲阜师大/山大Small：CuNi@C/N-npG助力电催化CO2还原为乙醇
通过表面Cu原子的偏态密度（PDOS）发现，Cu的d波段中心从Cu@C/N-npG中的-2.31 eV上移到CuNi@C/N-npG中的-2.23 eV，表明CuNi@C/N-npG中中间体的结合更为合适。结果表明，CO2的前沿轨道与Cu的d轨道之间较强的轨道相互作用可以明显提高催化活性。
作者还计算了CO2RR与HER之间的极限电位差，对比Cu@C/N-npG，CuNi@C/N-npG的正值更高，说明其对CO2转化为乙醇的选择性更高，对HER的抑制效果更好，进一步证明了CuNi@C/N-npG表面活性位点的反应活性更高。
​曲阜师大/山大Small：CuNi@C/N-npG助力电催化CO2还原为乙醇
Regulated Surface Electronic States of CuNi Nanoparticles through Metal-Support Interaction for Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction to Ethanol. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202300281.
https://doi.org/10.1002/smll.202300281.

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