Chemistry of Materials：机器学习从合成过程中预测InP量子点特性

目前，使用机器学习（ML）预测化学反应结果已成为推进材料合成的有力工具。然而，这种方法需要大量多样的数据集，由于文献报道不一致、非标准化及对合成机制缺乏了解，这些数据集在纳米材料合成领域的应用极为有限。

在此，美国华盛顿大学Brandi M. Cossairt等人采用不同的预测性ML算法来深入了解反应条件控制对InP量子点（QD）的粒径、吸收和发射波长的报告数据。具体而言，作者从72篇出版物中提取了InP QD合成的参数作为输入，并将所得特性作为输出。使用数据插补方法“填充”缺失的输出，作者准备了包含216个条目的完整数据集用于训练和测试预测性ML模型。根据化学特性或试剂的作用，作者以两种方式（压缩和扩展）定义描述符空间以研究在可用数据有限的情况下预测QD合成结果的最佳方法。

作者测试了单输出和多输出ML算法，发现尽管输出目标（直径、吸收和发射波长）之间存在物理关系，但单输出模型的性能优于多输出模型。模型的性能通过不同的方式进行验证，包括分层k折验证、与非估算数据集的比较及与新收集的实验数据的比较。

图1. 工作流程及输出/输入特征选择

基于最好的 ML 模型，作者实现了吸收、发射和直径分别低至20.29、11.46 和0.33 nm的平均绝对误差。从模型估计误差中，作者发现反应温度、时间和锌盐的添加量是影响最大的合成参数。此外，作者部署了一个开源网络应用程序https://share.streamlit.io/cossairt-lab/indium-phosphide/Hot_injection/hot_injection_prediction.py，以便外部用户可使用其来预测InP合成结果。

基于该程序，作者研究了InP合成中的化学趋势，如锌盐和三辛基膦等常见添加剂的影响等。作者还基于文献程序的扩展设计并进行了新的实验，并将实验测量特性与预测进行了比较，从而评估了模型的准确性。最后，通过扩展先前发布的数据集，作者应用相同的方法来训练、测试和启动CdSe QD的预测模型。总而言之，这项研究提出的数据预处理和ML方法证明了即使面对有限的数据资源，也能够设计具有目标特性的材料并探索潜在的反应机制。

图2. 实验值与ML模型预测值的奇偶校验图

Predicting Indium Phosphide Quantum Dot Properties from Synthetic Procedures Using Machine Learning, Chemistry of Materials 2022. DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c00640