​天大孙洁团队Nano Letters：自清洁首层溶剂化鞘层用于稳定高镍正极电极电解质界面

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​天大孙洁团队Nano Letters：自清洁首层溶剂化鞘层用于稳定高镍正极电极电解质界面
在商用LiPF6-EC/DEC电解质中，EC脱氢产生的质子物种将进一步与LiPF6反应，在正极表面生成不利的PF3O与LixPyFz物种。通常引入电解质添加剂在正极表面生成保护性正极电解质界面。这种界面“被动地”阻隔HF等酸性物质但并不能有效缓解电解质/正极界面副反应。
​天大孙洁团队Nano Letters：自清洁首层溶剂化鞘层用于稳定高镍正极电极电解质界面
在此，天津大学孙洁教授，Han xinpeng等人提出一种新策略，即通过首层溶剂化鞘层调控赋予电解质自清洁功能，有效清除电解液中的活性有害物质并进一步稳定正极电解质界面。
这种溶剂化鞘层具有以下优势：首先，首层溶剂化鞘层表现出对HF与PF5较高的溶剂化能及所生成新的溶剂化鞘层具有较高的抗氧化性；其次，新的溶剂化鞘层在高镍正极表面生成稳定的固态电解质界面，有效抑制过量LiPF6降解引起的界面副反应。该策略可稳定高镍正极/金属锂半电池与高镍正极/石墨全电池体系。
​天大孙洁团队Nano Letters：自清洁首层溶剂化鞘层用于稳定高镍正极电极电解质界面
图1. 高镍正极表面LiPF6基电解质自催化降解与盐降解以及首层溶剂化鞘层调控示意图
总之，该工作提出一种新策略即通过调控电解质首层溶剂化鞘层赋予电解质自清洁功能，有效清除电解质中活性有害组分并进一步稳定正极电解质界面。基于此构筑的高镍正极/金属锂半电池与高镍正极/石墨全电池具有更佳的循环性能。有效的自清洁策略将推动具有独特物化性质的先进电解质的研究，为下一代高性能锂离子电池提供潜在的研究途径。
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图2. 高镍正极/石墨全电池循环性能
Self-Purifying Primary Solvation Sheath Enables Stable Electrode–Electrolyte Interfaces for Nickel-Rich Cathodes, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01679

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