​ACS Nano：固态电解质修饰隔膜与三维多孔负极协同，助力高稳定锂金属电池

锂金属是石墨负极有希望的替代品，然而，由于安全问题和容量快速衰退，锂金属负极尚未在工业中采用。这些不利因素主要源于不均匀的锂沉积和剥离以及大体积变化导致的锂枝晶生长。

图1 隔膜和负极的协同作用示意

德克萨斯农工大学Choongho Yu等展示了将复合隔膜和多孔三维CNT电极结合起来的协同方法，其可以解决锂金属负极的问题。过去，大多数人都致力于开发采用多孔框架或隔膜的锂金属负极。

然而，这项工作的一系列模拟和实验结果表明，这些单个组件不可能解决有害问题，因此有必要引入单一隔膜和负极无法提供的效果。该工作设计的电子绝缘复合层可以使通过聚丙烯隔膜的Li⁺通量分散。

此外，所采用的CNT在合成过程中会自行缠结，并形成三维多孔结构，无需任何粘结剂即可获得极佳的机械弹性。由于聚合物层与CNT之间的接触面积较大，可防止分层，因此，这对于消除隔膜与负极之间的空隙至关重要。

相反，传统的聚丙烯隔膜和负极无法防止中间空隙的形成，从而加速锂枝晶的生长以及通过聚丙烯隔膜的局部Li⁺传输。

图2 固态电解质膜的表征

进一步通过有限元分析（FEA），作者从理论上预测了每种情况下Li⁺浓度在隔膜上分布的不同趋势：从商用聚丙烯隔膜和2D锂金属负极到拟议的含有固态电解质(SE)的复合隔膜和3D CNT负极。基于隔膜和负极的协同作用，采用LiFePO₄和NMC811的全电池显示出优异的循环性能：在第750次和235次循环时，容量保持率分别为 80%。

此外，高负载NMC811（4 mAh cm^-2）全电池显示出334 Wh kg^-1和783 Wh L^-1的最大电池级能量密度。

总体而言这项研究提出了一种通过采用锂金属来提高能量密度的解决方案，考虑到最近传统正极的进步有限，这不失为一种可行的选择。

图3 全电池性能

Delocalized Lithium Ion Flux by Solid-State Electrolyte Composites Coupled with 3D Porous Nanostructures for Highly Stable Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c04526