​陈伟/张佳AEM：苯并冠醚电解液添加剂的合理设计助力高性能Li-O2电池

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​陈伟/张佳AEM：苯并冠醚电解液添加剂的合理设计助力高性能Li-O2电池
锂氧电池（LOB）因具有 3500 Wh/kg-1 的超高理论能量密度引起了全世界的关注。然而LOB 的实际应用受到OER 和 ORR 动力学缓慢、副反应导致充电性能差以及锂（Li）负极的腐蚀等阻碍。
​陈伟/张佳AEM：苯并冠醚电解液添加剂的合理设计助力高性能Li-O2电池
在此，新加坡国立大学陈伟教授、新加坡科技研究局A*STAR张佳等团队将具有不同空腔尺寸的苯并冠醚（BCEs）用作电解质添加剂，以利用其对Li+的强结合。使用苯并-18-冠醚-6（B18C6）的电池放电容量最大，达到 14948 mAh g-1。充电时，这些添加剂通过与Li+ 的强结合以及扩展电解质/Li2O2 界面，加速了Li2O2 的氧化，从而提高了可逆性，降低了充电过电位，延长了循环寿命。
此外，这些添加剂还能通过调节Li+迁移和电子交换稳定锂负极，减少锂枝晶生长和负极腐蚀。
​陈伟/张佳AEM：苯并冠醚电解液添加剂的合理设计助力高性能Li-O2电池
图1. B18C6的锂离子电池的电池性能
总之，该工作将具有不同空腔尺寸的BCEs作电解质添加剂。在ORR过程中，含有 B18C6 的电池放电容量最高，达到 14 948 mAh g-1。这种显著的性能可归因于B18C6 较大的空腔尺寸，它为形成高度稳定的 [B18C6-LiO2-Li+] 复合物提供了更多的结合位点。在 OER 过程中，这些添加剂由于与 Li+结合力强，会促进Li2O2的分解。此外，较小尺寸的Li2O2颗粒导致电解质/Li2O2 界面变大，从而增强了Li2O2的氧化动力学。
因此，使用 BCEs 的电池具有更高的可逆性能，并降低了 OER 过电位。基于 B18C6 的电池在电流速率为 200 mA g-1 时显示出最低的充电过电位。此外，添加 BCEs 还能通过平衡 Li+ 离子迁移和调节电子交换来稳定锂金属负极，从而减少枝晶生长和腐蚀。因此，该项工作为BCE作为高性能LOB添加剂的合理设计提供了见解。
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图2. BCE作用机制探究
Rational Design of Benzo-Crown Ether Electrolyte Additives for High-Performance Li-O2 Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301748

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