室温钠硫电池(SSB)的电化学性能受限于缓慢的反应动力学和以多硫化钠(SPS)形式出现的硫损失。在此,兰州大学周金元教授&巴塞罗那大学Andreu Cabot教授等人详细介绍了利用电纺丝和水热工艺相结合的方法在CNF表面生长CoFe2O4、VO2和Co3O4粒子的过程。同时,该工作系统地探讨了所制备的正极材料在外加磁场下通过调频和顺磁催化剂催化多硫化钠(SPSs)的过程。DFT计算表明,在磁场作用下,SPS 在调频催化剂上的吸附能增加,SPS转化的动力学势垒降低。实验结果都表明,CoFe2O4中的自旋极化Co离子提高了吸附SPS的能力和SPS转化的电催化活性。这些优势使得基于CNF/CoFe2O4/S的固态电池(SSB)具有前所未有的比容量、倍率能力和稳定性。图1. M开或M关时CNF/CoFe2O4电极的电化学性能总之,该工作通过电子自旋极化,在不增加能量成本的情况下,永磁体产生的外磁场(M on)可以显著提高铁磁性硫宿主的SPSs吸附能力和反应动力学。更具体地说,在M on时,该工作详细介绍了在常温下具有前所未有的性能和稳定性的碳纳米纤维/CoFe2O4/S(CNF/CoFe2O4/S)正极的制备方法。实验和理论证明,磁场可极化 Co离子的电子,从而增强对SPSs的吸附及其催化转化。具有自旋极化功能的 CNF/CoFe2O4/S正极在1.0 C下可持续2700个循环,每个循环的衰减率低至 0.0039%。对SSB的性能进行了进一步测试,当M开启时,在1.0 C下循环100次后,SSB的电量为248 mAh g-1。此外,研究还证明,即使移除外部磁场,磁极化效应依然存在,因此该项研究不仅展示了一种提高SSB电化学性能的有效策略,还有助于丰富自旋效应在电催化领域的应用。图2. 磁场强度和温度对电池性能的影响Sodium-Sulfur Batteries with Unprecedented Capacity, Cycling Stability and Operation Temperature Range Enabled by a CoFe2O4 Catalytic Additive Under an External Magnetic Field, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202305908