宋智平/王永刚AEM：聚苯胺正极在可充电池中的充分利用和稳定循环

聚苯胺是著名的导电聚合物，也是一种很有前的可充电池有机正极材料，但在以往的研究中，它的理论容量（294 mAh g^-1）利用率很低，同时循环稳定性也较差。

图1 不同形态聚苯胺（包括ES、EB和LB）的合成路线和结构表征

武汉大学宋智平、复旦大学王永刚等为了充分发挥聚苯胺作为可充电锂电池有机正极材料的理论容量（294 mAh g^-1），深入研究了不同形态聚苯胺的结构性能关系，包括祖母绿盐(ES)、祖母绿碱(EB)，尤其是研究较少的亚甲二醛碱(LB)。

作者对它们的结构进行定量分析后发现，LB处于完全还原状态，而ES和EB的类醌/类苯单元比为≈1/2，这一差异导致LB的容量利用率显著提高。研究显示，在2.0-4.2V的电压窗口内，LB的可逆容量高达300 mAh g^-1，在扣除导电碳的容量贡献后，利用率为92%。

图2 ES、EB和LB的电化学性能

此外，在2.0-4.2 V的电压窗口内，LB表现出最佳的综合电化学性能，包括277 mAh g^-1的高可逆容量和出色的循环稳定性（1000次循环后容量保持率为84%）。这一性能不仅超过了以往所有关于聚苯胺的报道，而且远优于其他p型有机正极材料。

通过电化学分析、DFT计算和原位表征，作者验证了容量利用率与-NH─ 基团的原始比例呈正相关，而容量衰减是由不可逆的电化学去质子化反应引起的，尤其是在较高电位时。这项研究不仅证明了LB是聚苯胺作为正极材料的最有利形式，而且为研究聚苯胺的氧化还原和容量衰减机理提供了重要见解。

图3 ES、EB和LB的电化学分析结果

Toward Full Utilization and Stable Cycling of Polyaniline Cathode for Nonaqueous Rechargeable Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301520

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