npj Comput. Mater.: 神经网络势加速从头算搜索预测稳定Li-Sn合金

Li-Sn二元系统一直是广泛研究的焦点，因为它具有富锂合金的特点和作为电池负极的应用前景。机器学习势（MLP）已被证明对于寻找稳定的纳米颗粒构型至关重要，因为使用DFT进行直接全局优化不切实际，而经验势能通常缺乏有效指导从头算搜索所需的准确性。

在此，美国纽约州立大学Aleksey N. Kolmogorov等人对Li-Sn二元结构的重新研究表明，众所周知的系统可能仍然包含其他可合成的化合物，且MLPs可有效促进对热力学稳定材料的从头算预测。

鉴于迄今为止成功的MLP辅助预测稳定化合物的惊人稀缺性，这项研究的重点是设计用于构建可靠模型、识别可行结构和建立稳定性趋势的指南，以增加发现从头算基态的机会。基于此，作者结合进化抽样和分层训练建立了一个实用的Li-Sn神经网络势，其具有相对适中的10.2 meV/原子的精度，但在无约束搜索中具有可靠的性能。

此外，该模型的构建所涉及的计算成本不到二进制系统探索所需总计算成本的2%。作者在零（升高）温度下，利用神经网络势及DFT对选定的候选者进行分析，筛选超过110万个（2300个）晶相的成本估计仅为传统从头算搜索的0.1~1%。

图1. 零/高温下从头算基态的神经网络引导识别概述

最终，作者发现了在环境压力下被忽视的热力学稳定hR48-Li₃Sn、mS40-LiSn₄及在20 GPa下几种可能的稳定基态。其中，大型hR48和mS40结构似乎在其他化学系统中没有类似物。此外，通过为观察和预测的Li-Sn BCC合金建立一个简单的模型，作者以19:6的化学计量构建了一个更大的稳定hR75-Li₁₉Sn₆相，该相具有更大的晶胞，这是标准进化搜索无法找到的。

因此，这些发现强调了利用现有的实验知识结合不同的预测策略、利用全局优化算法探索构型空间及基于稳定性分析的合理设计的好处。此外，由于竞争构型的相似性，几个meV/原子相对较小的生成焓差对系统误差和数值误差是相当不敏感的。由于同样的原因，振动熵对吉布斯自由能的贡献对于区分含相关BCC基序的富锂相无关紧要。因此，在20 meV/原子焓窗中检测到的绝大多数亚稳相与Li-Sn系统无关。

图2. Li-Sn合金的DFT热力学稳定性分析

Prediction of stable Li-Sn compounds: boosting ab initio searches with neural network potentials, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00825-4

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