“净零”目标法案推动了碳捕获和利用技术的发展,包括直接碳捕获、增强风化、光化学CO2转换和电化学还原。其中,二氧化碳(CO2)的电化学转换引起了越来越多的研究关注。电化学CO2还原反应(eCO2RR)是一个可控的过程,通过改变催化剂结构、电解质pH值等可得到不同的产物,但是需要一种高性能、稳定的催化剂。已报道催化剂通常存在催化活性低、选择性差、反应体系耐久性差等问题。基于此,英国诺森比亚大学Terence Xiaoteng Liu和牛津大学Lei Xing(共同通讯作者)等人报道了一种利用改进的多元醇法,并且合成了具有精确控制花蕾形状的纳米Cu2O催化剂。在本文中,作者合成了一系列具有精确的花蕾开放度的Cu2O/石墨烯(CG)纳米花复合催化剂。对于每种催化剂,随着合成温度从70 ℃升高到90 ℃,每升高5 ℃就会增加开孔度。催化剂被打印在GDE上作为阴极催化剂层,并组装在3D打印电池中以研究诱导传质的影响。完全绽放的纳米花与CG片形成支架结构,并组装一个这样的结构作为CG电极。当催化剂应用于气体扩散电极时,形状的演变改善了影响催化剂层的关键因素,例如体积孔隙度和三相边界接触面积。数值和实验研究表明,由于结构变化,反应物摩尔浓度增加,CO2传质改善,从而影响了电化学CO2还原反应(eCO2RR)。完全开花的Cu2O纳米花催化剂与二维(2D)结构石墨烯片结合,形成具有支架结构的催化剂层,在-1.0 V vs. RHE外加电位的1 M KOH中,该催化剂层对CO的法拉第效率(FE)最高为93.20%。这些发现建立了催化层与传质之间的关系,在此基础上可以描述催化层结构设计对eCO2RR性能的影响。Cu2O Nano-flowers/Graphene Enabled Scaffolding Structure Catalyst Layer for Enhanced CO2 Electrochemical Reduction. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121022.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121022.