​李会巧AEM：原位可视化LAGP固态电解质对锂负极的界面失效机制

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​李会巧AEM：原位可视化LAGP固态电解质对锂负极的界面失效机制
深入了解固态电解质（SSE）的失效过程并提供潜在的解决方案对于固态电池（SSB）的发展至关重要。典型的技术对于研究SSE的化学/电化学降解非常有用。但是，无疑会影响电池性能的机械失效很难通过常规技术检测到，并且缺乏有效的表征。
华中科技大学李会巧等建立了原位扫描电子显微镜(SEM)观察技术与耦合电化学测试系统，以详细研究LAGP对锂负极的失效机理。
​李会巧AEM：原位可视化LAGP固态电解质对锂负极的界面失效机制
图1. LAGP对Li的失效机制
具体而言，作者通过原位电化学SEM观察了SSE的动态失效过程，并揭示了LAGP劣化的主要失效原因，即连续产生厚的副反应层和应力引起的裂纹。为了防止这些劣化，作者进一步提出了具有独特类石墨层状结构、良好的锂亲和力和高机械强度的石墨氮化碳（C3N4，标记为CN）作为界面材料在SSB中稳定 LAGP 与Li。原位观察揭示了CN作为LAGP的界面层的促进作用，随着CN的存在，界面副反应得到抑制，锂沉积成功地从枝晶状形态转变为颗粒状形态，大大缓解了LAGP内应力的不均匀性。
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图2. 在LAGP上构建CN改性层
电化学结果表明，采用CN修饰的LAGP电解质的锂对称电池可以承受高达2.0 mA cm-2的最大电流密度，并在300 µA cm-2下提供超过3000小时的超长循环寿命而不发生短路。
总体而言，这项研究结果表明，CN可以有效改善LAGP对锂的副反应，并调节界面处的电子传输和离子迁移，以引导循环时锂的均匀沉积，从而缓解非均相锂沉积引起的应力。因此，基于LAGP的SSB性能显著提高。
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图3. 裸LAGP和CN@LAGP的电化学性能
In Situ Visualizing the Interfacial Failure Mechanism and Modification Promotion of LAGP Solid Electrolyte toward Li Metal Anode. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202250

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