张锁江/张海涛AEM：阴离子协同策略实现稳定界面和调制溶剂化微结构的特殊富锂锰基正极

将富锂锰基氧化物(LRMO)正极与锂金属负极耦合是实现高能电池的关键。

在此，中国科学院过程工程研究所张锁江院士&张海涛研究员团队开发了一种阴离子协同策略来操纵溶剂化结构，以提高高压锂电池的电化学性能。

含有TFSI^–、DFOB^–和DFBOP^–阴离子的多盐电解质是通过促进一种独特的聚合体Li⁺-(DFBOP^–)_0.10(DFOB^–)_0.49(TFSI^–)_0.51EC_0.63 EMC_2.49DEC_{0. 77}配制的，它可以减少其他阴离子对第一溶剂化鞘层的渗透，同时加强Li⁺与溶剂分子的相互作用。

此外，通过分子动力学（MD）研究溶解结构，发现其特征能够有效地提高Li⁺的传输动力学，并有利于形成无机物含量丰富的界面相。且由DFBOP-分解形成的正极-电解质界面相（CEI）有效地延缓对集流体的腐蚀，从而提高了循环性。

张锁江/张海涛AEM：阴离子协同策略实现稳定界面和调制溶剂化微结构的特殊富锂锰基正极

图1. 4-DT和4-DTP电解质的溶剂化结构

总之，该工作通过操纵聚合体的配位特性，可以获得较高的离子迁移数(t+)(0.53)，这有利于沉积动力学的均匀性。这种独特的溶剂化结构还可以提高金属锂的库仑效率(CE)，并通过DFBOP-阴离子的优先分解抑制正极的腐蚀，有利于富无机界面的均匀分布。

此外，形成的坚固层可以减少Al的溶解，从而提高性能。该协同策略的提出阐明了高压LMBs中溶剂化微观结构和界面的工作原理。此外，Li//LRMO电池在1C下循环650次后仍能保持其85%的初始容量。

该研究为通过阴离子配方工程调节溶质和间相的微观结构来配制具有优良动力学特性的高压电解质提供了指导。

图2. LRMO电池的电化学性能研究

Exceptional Li-Rich Mn-Based Cathodes Enabled by Robust Interphase and Modulated Solvation Microstructures Via Anion Synergistic Strategy, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202300680

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