水系锌离子电池(AZIBs)因具有本质安全、环境友好和成本优势等特点而引起了极大的关注。然而,自发的表面腐蚀和不可控的枝晶生长等严重限制了AZIBs的实际应用。在此,天津科技大学程博闻教授、杨磊鑫副教授与滑铁卢大学陈忠伟院士、华南师范大学王新教授合作,开发了一种原位电泳沉积技术,制备超薄、离子型共价有机框架(iCOF)纳米片层作为人工固体电解质界面(SEI)用于锌负极保护。具有多孔、丰富亲锌位点的iCOF-SEI,可允许快速的Zn2+传导与均匀沉积,同时抑制表面腐蚀和锌枝晶的生长。通过密度泛函理论(DFT)和分子动力学模拟计发现,iCOF孔内亲锌位点(SO3–, C=O, N-H)优先吸附Zn2+,并调节Zn2+溶剂化结构实现去溶剂化过程;iCOF-SEI多孔结构且丰富亲锌位点形成低Zn2+迁移能垒,促进Zn2+传导及再分布;实现近Zn表面均匀的Zn2+浓度分布及均相Zn2+沉积。此外,iCOF-SEI的存在促进了Zn2+扩散、传质,降低了电池极化、提升了反应动力学。iCOF-SEI层赋予对称电池长循环寿命(1100 h)及超低极化电压(~50 mV);相应半电池在2 A‧g-1条件下循环1100圈,并保持在99.9%的平均库伦效率。本研究提出的原位电泳沉积技术为人工SEI的规模化制备提供了一条简便、高效的途径,为后续的该SEI规模化制备提供指导。Construction of Desolvated Ionic COF Artificial SEI Layer Stabilized Zn Metal Anode by In-Situ Electrophoretic Deposition,Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108799.