北理/南华/海大JMCA：氟和磷原子协同作用！提高催化剂的氧还原性能

近年来，由于化石燃料的消耗导致的碳排放和潜在的能源危机，引起了世界各国和人民对新能源和新能源的利用方式的重视。质子交换膜燃料电池和锌-空气电池作为新一代可持续、清洁、高效的储能装置备受关注，然而阴极氧还原反应(ORR)的多电子过程导致的缓慢动力学限制了这些装置的输出性能。

目前，铂基催化剂被广泛作为这些商业装置的ORR催化剂，但是Pt较差的稳定性、昂贵的价格等缺点阻碍了其被大规模商业化。因此，迫切需要开发高效的非贵金属催化剂来替代Pt。

基于此，北京理工大学Chi Bin、南华大学邓怡杰和海南大学田新龙(共同通讯)等人开发了一种简单有效的策略，在植酸的作用下，通过热解聚3-氟苯胺和g-C₃N₄的混合物，制备了氮掺杂碳耦合氟和磷原子的催化剂。

本文采用循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)测试了催化剂在N₂或O₂饱和的0.1 M KOH中的电催化活性。测试结果表明，F/P-N-C-950在0.1 M KOH溶液中的还原峰电位约为0.86 V_RHE，表现出优异的氧还原性能。此外，根据催化剂的LSV曲线可以发现，N-C-950催化剂表现出较差的催化活性，半波电位仅为0.61 V，低于F-N-C-950(0.767 V)和P-N-C-950(0.723 V)，这也表明单独掺杂F或P均有积极作用。

更重要的是，当F和P同时掺杂时，催化剂的性能大大提高，F/P-N-C-950的半波电位最高，为0.848 V，不仅超过了商业Pt/C，F/P-N-C-950也成为目前报道的最好的非金属碳氧还原催化剂之一。

值得注意的是，本文还研究了不同比例的植酸对催化剂电催化性能的影响，研究结果发现植酸、聚3-氟苯胺和C₃N₄的最佳比例为1:1:1。之后，本文通过计时安培法测试了F/P-N-C-950的稳定性，F/P-N-C-950的电流密度在测试40000 s后缓慢衰减到初始电流密度的94%，这表明F/PN-C-950催化剂具有良好的长期稳定性。

本文考虑到F/P-N-C-950优异的ORR催化性能，研究了以F/P-N-C-950为阴极催化剂的锌-空气电池的放电性能。当F/P-N-C-950催化剂作为锌-空气电池电池的阴极时，开路电压可以达到1.505 V，略高于Pt/C(1.502 V)，基于F/P-N-C-950的锌-空气电池还成功点亮了红色发光二极管。

更重要的是，F/P-N-C-950的最大功率密度为138 mW·cm^-2，与Pt/C(139 mW·cm^-2)相当，当F/P-N-C-950在20 mA·cm^-2的恒定电流密度下进行的放电实验时，其比容量高达821 mA·g^-1，优于Pt/C(754 mA·g^-1)，这表明F/P-N-C-950具有一定的实际应用潜力。据研究所知，这是性能最好的锌-空气电池的阴极催化剂之一。

总之，本文合成了一种F，P耦合分层多孔氮掺杂碳的锌-空气电池的阴极催化剂，研究发现F、P的同时掺杂增加了催化剂的活性位点，而g-C₃N₄作为模板加速了介孔结构的形成。本工作也为制备用于可再生能源装置的高性能非金属电催化剂提供了新的策略。

Fluorine and phosphorus atoms cooperated on N-doped 3D porous carbon network with enhanced ORR performance toward the zinc-air batteries, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta09792c.

https://doi.org/10.1039/D2TA09792C.

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