何向明/王莉AFM：通过操纵离子传输和界面稳定性实现稳定的锂金属电池

锂金属电池（LMBs）作为具有高能量密度的下一代储能装置引起了广泛的关注。在锂金属负极（LMAs）朝向电解液的表面，锂沉积总是与界面反应竞争。这使得界面反应在锂沉积层的正后方产生阴影，导致性能下降。

图1 材料制备及作用示意

清华大学何向明、王莉等通过在LMAs内构建一个三维固体电解质界面框架（3D-SEIF），将锂沉积与界面反应在空间上解耦。研究显示，锂金属和双氟磺酰亚胺锂/硝酸锂之间自发而温和的化学反应形成了坚固的3D-SEIF，其主要由LiF、Li₃N和LiN_xO_y组成。内置的3D-SEIF避免了电解液的接触，但使Li⁺离子在体相中扩散和还原，从而隔离了沉积点和电解液接触界面。此外，3D-SEIF有利于大颗粒的沉积和产生薄的、富含无机物的SEI。

图2 半电池性能

结果，由12.5wt.%LiNO₃和12.5wt.%LiFSI嵌入的复合负极实现了Li||Li对称电池在1mA cm⁻²和1mAh cm⁻²下稳定循环超过700小时。当采用贫电解液（≈30μL）组装Li|||LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622，3mAh cm^–2）时，在0.5C下130次循环后，比容量保持初始容量的92.0%。这种3D-SEIF的概念有望为具有高能量密度和长寿命的蓬勃发展的LMB激发新的想法。

图3 全电池性能

Manipulating Ion Transfer and Interface Stability by A Bulk Interphase Framework for Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303077

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何向明/王莉AFM：通过操纵离子传输和界面稳定性实现稳定的锂金属电池

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