通过原位固化环醚构建的固态锂金属电池被认为是下一代高能量密度和高安全性固态电池的关键策略。然而，线性聚醚较差的热稳定性/电化学稳定性和严重的界面反应限制了其进一步发展。
图1 原位固化混合交联固态聚合物电解质的设计与制备
深圳大学朱才镇、田雷等通过1,3二氧戊环（DOL）和缩水甘油醚氧丙基笼状多面体硅倍半氧烷（PS）的原位聚合，开发出一种有机/无机杂化交联聚合物电解质（HCPE）。因此，HCPE 将聚合物材料的良好加工性、界面接触性和电极兼容性等优点与无机材料的优异离子传输性、热稳定性和阻燃性等优点结合在了一起。
研究显示，制备的HCPE在30℃时的离子电导率高达2.22×10-3 S cm-1，并具有超高的Li+迁移数（0.88）和较宽的电化学稳定性窗口（5.2 V）。
图2 HCPE的离子传输性能
得益于原位形成和稳定的杂化网络，HCPE与磷酸铁锂（LFP）和锂金属的界面稳定性极佳，从而降低了LFP-HCPE界面的极化，促进了Li+的均匀传输，最终使锂剥离/沉积在1 mA cm-2的条件下稳定循环超过1000 h。
此外，组装的LFP|HCPE|Li电池表现出超稳定的循环稳定性，在2 C和25℃温度下循环600 次后容量保持率高达92.1%。这项研究的发现开创了原位聚合混合交联聚合物网络作为固态聚合物电解质的先例，为高安全性和长寿命固态电池的实际应用提供了参考。
图3 固态锂金属电池性能
Hybrid Crosslinked Solid Polymer Electrolyte via In-Situ Solidification Enables High-Performance Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202304686
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