何向明/景茂祥AEM：原位聚合复合电解质助力长循环高压固态锂电池！

高能量密度的固态锂电池需要良好的离子传导性固态电解质（SE）以及与高电压电极材料的稳定匹配。

清华大学何向明、江苏大学景茂祥等报道了一种高度均匀的聚（1,3-二氧戊环）复合固态电解质（CSE）膜。

图1. YSZ提高PDOL性能的设计思路

研究发现，含有大量路易斯酸位点的钇稳定的氧化锆（YSZ）纳米颗粒具有催化1,3-二氧戊环（DOL）聚合的作用，能够与LiPF₆合作，将DOL单体转化为固态电解质，并且转化率更高（98.5%，这减少了高电压下DOL单体对正极材料的破坏，从而将CSE的电化学稳定性窗口提高至4.9V以上。此外，YSZ的路易斯酸位点使CSE的Li⁺转移数达到0.65，并提高了CSE的离子电导率，在20℃时达到2.75×10^-4 S cm^-1。

图2. 使用SE和CSE的锂金属电池的性能演示

另外，YSZ可在CSE/Li界面上进行原位反应，形成坚固的富含Li₂ZrO₃的离子导电层，引导Li⁺的均匀沉积，从而使Li/CSE/Li对称电池在0.1 mA cm^-2的电流密度下稳定地循环1100小时以上。组装好的NCM622/CSE/Li扣式电池可以在4.3V和0.5C下循环800次，每循环的容量衰减率只有0.03%，并且即使在4.6V的高电压下也能正常工作。

因此，这种简单有效的高性能CSE的制备有助于加速固态电池的商业应用，而YSZ改善PDOL性能的机制可以为PDOL基CSE的研究提供一个新思路和指导。

图3. 界面稳定机制

In Situ Catalytic Polymerization of a Highly Homogeneous PDOL Composite Electrolyte for Long-Cycle High-Voltage Solid-State Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201762

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