水系可充锌电池的锌负极的实际应用受到了不可控的树枝状锌沉积和相关界面问题的阻碍,而这些机制仍然是模糊的。图1. 理论计算和Au-Zn的表征温州大学袁一斐、王舜等阐明了从亚纳米到微米的多尺度的锌沉积行为,并首次披露了界面附近的锌沉积中富含位错的特征。具体而言,这项工作结合聚焦离子束(FIB)、原位光学显微镜和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等技术,对有/无Au涂层存在的锌电化学沉积进行了多尺度表征。亚纳米尺度的HRTEM分析显示,在沉积物/锌界面附近的锌沉积物具有丰富的位错性质,这与微尺度的锌枝晶生长有关。在第一原理密度泛函理论(DFT)的指导下,通过计算锌原子在结晶Au不同平面上的相对结合能,作者进一步构建了厚度约为15纳米的亲锌、(111)取向的Au层,以调节锌的沉积行为(称为Au-Zn负极)。图2. 对称电池性能基于设计的涂层,电化学沉积的锌的结晶缺陷被有效地抑制,沉积过程基本上没有树枝状的缺陷。电化学测试表明,与普通Zn电极相比,Au-Zn电极具有较低的成核和平台过电位,并明显改善了循环性能。在0.1 mA cm-2的电流下,Zn和Au-Zn电极的成核过电位分别为19.5 mV和0 mV。在5 mA cm-2的电流和1 mAh cm-2的容量下,Zn//Zn电池和Au-Zn/Au-Zn电池的循环寿命分别为68 h和490 h。这项工作的发现阐明了对材料电化学的基本理解,并对未来水系可充锌电池的界面设计有指导意义。图3. Zn沉积过程的原位光学观察A zincophilic interface coating for the suppression of dendrite growth in zinc anodes. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108306