徐吉静团队JACS：基于MOF的混合导体，实现高稳定光辅助固态锂-氧电池！

对高能量密度且持续可充电电池的需求进一步推动了锂-氧（Li-O₂）电池的发展。然而，液态电解质所存在的安全问题和正极缓慢的氧还原（ORR）和氧析出（OER）反应动力学严重阻碍了锂-氧气电池的商业化应用。

在此，吉林大学徐吉静教授团队报道了采用金属-有机框架混合离子/电子导体同时作为固态电解质（SSEs）和正极材料应用于光辅助固态锂-氧气电池。研究发现混合离子/电子导体可以有效地捕获紫外-可见光并产生大量光电子和空穴，这种光电子和空穴有利于参与电化学反应，并大大提升了固态锂-氧气的反应动力学。

此外，对金属-有机框架进行导电性的研究，发现混合离子/电子导体作为固态电解质时具有优异的Li+电导率(1.52×10⁻⁴S cm⁻¹在25°C)和优越的化学/电化学稳定性(特别是对H₂O, O²⁻)。

图1. MIL-125-Li和NH2-MIL-125-Li的电化学性能及理论计算

针对固态锂氧气电池的可逆性，该工作还采用Raman mapping以及多种结构表征技术研究了充放电前后电极的形貌及组成变化。结果表明，光照下NH2-MIL-125-Li具有优异的可逆性。由于NH2-MIL-125-Li中光电子和锂离子的协同作用，光辅助固态锂氧气电池可稳定循环长达320次。而对于光辅助液态锂氧气电池，电解液分解引发的副反应逐渐积累，循环150圈之后电池的极化逐渐增大。

因此，基于MOF混合导体的光辅助固态锂氧气电池提供了优异的循环性能和高往返效率。即光照的引入极大地降低了传统固态电池充电过程中的高反应能垒，从而降低电池的充电电位，提高了电池的能量转换效率和循环寿命。总而言之，该工作创制了具有优异的电子/离子电导率和电化学稳定性的MOF混合导体，深入探究了MOF中的电子、离子输运机制。此外构筑的高安全长寿命的光辅助固态锂空气电池展现出94.2%的高能量效率及320次长循环寿命。该工作在关键材料设计和电池集成方面均具有明确的创新性，为发展下一代高性能固态电池技术提供了新思路。

图2. 固态锂氧气电池的电化学性能

Metal–Organic Framework-Based Mixed Conductors Achieve Highly Stable Photo-assisted Solid-State Lithium–Oxygen Batteries，Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c11839

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