通过界面层控制锂的成核和生长是实现实用锂金属电池的关键挑战之一。韩国科学技术院(KAIST)Hee-Tak Kim、现代汽车Kyunghan Ryu等提出了一个双亲锂(Li+和Li0)的界面层,它具有很强的Lewis碱性和与Li0进行轨道杂化的能力。图1. 材料设计及表征为了实现更强的双亲性,作者通过磷掺杂来控制典型的二维材料C3N4的电子结构。掺杂诱导的电子结构可以增强磷掺杂氮化碳(PCN)的Lewis碱性,以促进Li+离子的配位,并且PCN在电极-PCN界面发生锂化作用。由于锂化PCN(LPCN)的吡啶氮原子带有增强的负电荷,Li+离子均匀而密集地分布在LPCN/Li界面上,导致了均匀的Li成核(Li+-亲锂性)。此外,LPCN-Li界面通过轨道杂化得到能量稳定,这导致倾向于在横向方向上生长并形成平面形态(Li0-亲锂性)。图2. 对称电池性能凭借双亲锂界面层,锂/锂对称电池在2 mA cm-2和2 mAh cm-2下运行了400多个循环。此外,实用锂金属软包全电池也得到了验证。由LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)正极、PCN涂层隔膜、45 𝜇𝑚厚锂金属箔和醚类电解液组装的全电池,在贫电解液(电解液/容量(E/C)比为 3.0 g Ah-1)和负极/正极(N/P)容量比为2.8的条件下稳定地运行了330次。图3. 全电池性能A dual-lithiophilic interfacial layer with intensified Lewis basicity and orbital hybridization for high-performance lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.019