崔光磊/周新红/鞠江伟：最新Advanced Science！

全固态锂金属电池（ASLMB）由于其高安全性和能量密度而被认为是非常有前途的储能装置。然而，目前固体电解质在氧化稳定性和离子传输性能方面的局限性已成为其实际应用中的基本障碍。

在此，中科院青岛能源所崔光磊研究员、鞠江伟副研究员及青岛科技大学周新红教授等人通过原位聚合高盐聚乙二醇二缩水甘油醚（PEGDE）基底并植入一个三维多孔Li₁₀GeP₂S₁₂骨架（p-LGPS）以缓解上述问题。其中，聚PEGDE的抗氧化能力随LiTFSI浓度的增加而增加。当LiTFSI浓度达到60 wt% 时，电化学窗口扩大到 4.7 V。分子动力学模拟证实，聚PEGDE更多的EO链段与Li⁺配位，从而大大降低了聚合物的HOMO能级。然而，实验数据表明更高的氧化电位是以降低Li⁺电导率（σ_Li+）为代价的。

因此，作者进一步提出将p-LGPS植入高盐聚PEGDE中。高盐聚合物基底不仅实现了高电压耐受性，而且通过原位聚合进一步整合了电解质/电极界面。同时，3D多孔骨架为Li⁺传输构建了一个连续的快速通道，从而大大提高了电解质的σ_Li+。

图1. 聚PEGDE氧化稳定性增强机制

基于优化设计目的，作者成功制备了具有宽电化学稳定电压窗口（5 V）、优异σ_Li+（7.7×10^-4 S cm^-1）及致密界面接触的创新复合电解质。此外，利用聚合物对硫化物相的保护，聚PEGDE/p-LGPS复合材料（3D复合材料）与锂金属完美兼容。即使电流密度为0.4 mA cm^-2，Li|3D复合材料|Li也可以稳定循环400小时。

因此，在协同作用的帮助下，ASLMBs的室温性能完全被激活，基于该复合电解质设计的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NCM811）|3D复合材料|Li电池具有出色的放电容量（219 mAh g^-1@0.1 C）、卓越的倍率性能（136 mAh g^-1@0.5 C）和在4.5 V截止电压下长达200圈的循环寿命，平均库伦效率超99.6%。总之，这项研究提出了一种可靠的方法来弥补固体电解质在电压、电导率等方面的不足，为安全锂电池的实际应用提供有价值的参考。

图2. 基于3D复合电解质的ASLMB的电化学性能

Percolated Sulfide in Salt-Concentrated Polymer Matrices Extricating High-Voltage All-Solid-State Lithium-metal Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202474

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