​JMCA: 机器学习揭示控制固体电解质中离子迁移率的因素

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​JMCA: 机器学习揭示控制固体电解质中离子迁移率的因素
与基于液体电解质的系统相比，固态电池表现出更高的能量密度和安全性。因此，开发能够以与液体电解质相当的速率传输阳离子的固体电解质是一个活跃的研究领域。为了促进这项研究，需要了解控制离子通过晶格传输的化学和结构特征。
​JMCA: 机器学习揭示控制固体电解质中离子迁移率的因素
在此，美国密歇根大学Donald J. Siegel等人采用机器学习（ML）方法识别影响固体电解质中离子迁移率的特征且量化这些特征的相对重要性，并演示了单个特征的变化如何改变离子迁移率。作者采用反钙钛矿（AP）晶体结构作为模型系统，并从包含使用DFT计算的600多个势垒的数据集中训练的几种ML算法来预测离子迁移势垒。
训练集源自36种碱金属卤化物反钙钛矿，包括空位和间隙迁移机制。通过识别并消除高度相关（即冗余）的特征，从而最大限度地简化模型并最小化过拟合。通过使用最准确的算法，作者识别出产生最准确预测的特征组合。最后，使用杂质平均减少量（MDI）和个体条件期望（ICE）图对特征的相对重要性及其对离子传输的影响进行量化。
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图1. 识别影响反钙钛矿固体电解质中离子迁移势垒特征的ML流程
结果分析表明，跳跃距离和通道宽度等晶格特性对阳离子迁移率的影响最大。这些特征占空位迁移总特征重要性的70%，占间隙迁移重要性的50%。对这些特征进行的个别条件期望分析表明，势垒随着跳跃距离的减小和通道宽度的增加而减小。此外，其他显著特征包括阴离子极化率（空位迁移的22%）和缺陷形成能（间隙迁移的35%）。值得注意且出乎意料的是，间隙形成能的识别是一个显著的特征，因为众所周知该特征可以控制缺陷的浓度，但其并未被广泛认为是影响迁移率的特征。
总之，这种特征重要性分析通过将多维设计空间减少到最具影响力的特性子集，促进了高效固体电解质的设计。另一个好处是，许多已识别的特征是基本属性且易于评估，从而进一步简化固体电解质发现过程。
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图2. 迁移势垒的ML预测与DFT计算的比较
Machine learning reveals factors that control ion mobility in anti-perovskite solid electrolytes, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA03613D

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