硬碳是资源丰富的钠离子电池最有前景的负极之一。然而,由硬碳的缺陷或含氧官能团引起的不可逆电解质消耗所形成的不理想固体-电解质-界面阻碍了它的进一步应用。图1. 基于不同粘结剂的HC负极上的SEI形成过程示意郑州大学申长雨院士、陈卫华等通过强极性粘结剂-硫酸软骨素A(钠盐,CS-A)和离子导体聚氧化乙烯(PEO)的氢键形成了一种新型复合粘结剂,以用于钝化HC的表面缺陷。由于粘结剂的极性官能团和HC表面的氧官能团之间的氢键作用,更少的缺陷被暴露出来,钝化了缺陷的能力,减少了电解质的不可逆分解(更少的气体释放),形成了薄的SEI。此外,CS-A粘结剂中的极性官能团(-SO3-和-CONH-)可以吸附Na+并降低Na+传输的活化能。它们还可以促进PF6-的分解,从而形成更薄和富含NaF的SEI。另外,通过添加长链PEO,实现了更强的粘附性和更快的离子传输通道。图2. 采用不同粘结剂的HC电极的性能因此,采用复合粘合剂的HC电极表现出高首次库伦效率(84%)、优秀的长期循环稳定性(50 mA g-1时经过150次循环后保持94%容量)。此外,采用Na3V2(PO4)3正极的全电池在150次循环后也提供了181.05 Wh kg-1的高能量密度。这项工作不仅提供了一种新的粘结剂来促进商业碳氢化合物的电化学性能,而且还提供了一种调整SEI的新方法。图3. 粘结剂的表征和HC负极的结构变化Binder-Induced Ultrathin SEI for Defect-Passivated Hard Carbon Enables Highly Reversible Sodium-Ion Storage. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300648