谢佳/曾子琪Adv. Sci.：与石墨软包电池兼容的中浓度PC电解液

尽管具有广泛的温度耐受性和高电压兼容性，但在锂离子电池（LIBs）中采用碳酸丙烯酯（PC）作为电解液，由于溶剂衍生的固体电解质间相（SEI）不合格，溶剂共插层和石墨剥离阻碍了其应用。

图1. 在不同电解液中石墨电极表面附近Li⁺-PC络合物和阴离子的界面行为

华中科技大学谢佳、曾子琪等采用具有特定吸附和阴离子吸引力的三氟甲基苯（PhCF3）来调节界面行为，并在低锂盐浓度（<1M）下构建阴离子诱导的SEI。与普通添加剂（如氟代碳酸乙烯酯（FEC）和碳酸亚乙烯酯（VC））不同的是，PhCF₃不参与Li⁺的溶剂化，并在石墨表面自我分解以构建添加剂衍生的SEI，而是停留在Li⁺配位之外，优先吸附在石墨表面，促进阴离子的分解并抑制PC共插层。

在空白电解液中，由于正极过程中的长程静电力，阴离子一旦接近石墨就会离开Li⁺的溶剂化鞘，导致Li⁺-PC复合物在石墨表面附近积累起来。当PhCF₃由于π-π堆积而优先吸附在石墨表面时，阴离子和PhCF₃之间的离子偶极相互作用补偿了静电排斥，促进了阴离子在石墨表面的聚集。

图2. 界面模拟和SEI表征

来自阴离子分解的强大SEI，即使在低浓度的锂盐（<1 M）下，也能稳定PC电解液中的石墨负极。因此，PhCF₃规避了超高浓电解液的弱点（高粘度和成本），同时实现了稳定的界面。结果，PhCF₃调节的SEI使NCM613/石墨软包电池实现了300次以上的可靠运行，容量保持率达到96%。

此外，这种电解液还继承了广泛的液态范围（-70至160℃）和高电压兼容性（NCM811/Li电池为4.4V，NCM613/石墨袋电池为4.35V）。总体而言，这项工作通过调节阴离子与溶剂的相互作用和电极/电解质的界面化学，在低浓度的锂盐中构建了稳定的阴离子衍生的SEI。

图3. L6PC4Ph的表征和NCM613/石墨软包电池的性能

Revealing Surfactant Effect of Trifluoromethylbenzene in Medium-Concentrated PC Electrolyte for Advanced Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202206648

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