成会明/周光敏/梁正​Nature子刊：将用过的 LiCoO2 可持续升级回收为高压下的超稳定电池正极

全球电动汽车市场的持续增长正在加速向低碳交通未来的转型。然而，这种转变的可持续性在很大程度上取决于废物的管理，包括存在锂 (Li) 和钴 (Co) 等战略元素的报废电池。

不同于现有的涉及大量能源投入和使用危险化学品的火法和湿法冶金回收方法。在此，中国科学院深圳先进技术研究院成会明院士、清华大学深圳国际研究生院周光敏教授、上海交通大学梁正教授等人展示了一种可行的一步工艺，它不仅可以从废锂离子电池中回收锂钴氧化物 (LiCoO₂)，还可以对其进行升级到具有增强的电化学性能的正极。

回收过程基于废LiCoO₂与添加的Al₂O₃、MgO和 Li₂CO₃ 混合物之间的直接反应，在此过程中Li层中的Li损失促进了Mg和Al的扩散，在4.6V下大部分Li被脱嵌时支持了层状结构，因此由于降解LCO的特殊结构，更容易在Li位掺杂Mg和Al，并且再生LCO具有比掺杂商用LCO的高压LCO更好的结构稳定性和循环性能。

图1. 再生的LCO的电化学性能

研究表明，再生的高压LCO显示出较高的初始容量（在0.1C时为220.4 mAh g^-1）和坚固的分层结构，当Mg和Al在Co层之间的Li位点有足够的补偿性Li的最佳浓度。进一步的电化学测量显示，它在4.6V的电压下有很好的循环稳定性（300次循环后保持率为79.7%），这比商业LCO正极更好。

这种回收策略可以将报废的LCO转化为高性能的高压LCO，用于未来的应用场景，赋予报废材料新的生命和更高的价值，实现LCO的可持续利用，这对促进电池制造工艺的可持续性电极极为重要。同时该策略可以被用于回收其他类型的正极材料从而产生具有不同功能和高价值的再生材料。

图2. 技术经济分析

Sustainable upcycling of spent LiCoO2 to an ultra-stable battery cathode at high voltage, Nature Sustainability 2023 DOI: 10.1038/s41893-023-01094-9