具有高供体数(DN)的盐阴离子通过诱导三维(3D)Li2S的生长,使锂硫(Li-S)电池中硫的利用率很高。然而,它们与锂金属电极的兼容性不足,限制了其循环稳定性。
图1. 理论计算及电解质盐的选择
韩国科学技术院Hee-Tak Kim等提出了一类新的盐阴离子–硫氰酸盐(SCN-),它具有电子供体和受体的Janus特性。
其中,电子不足的碳原子和电子丰富的氮和硫原子分别提供高受体数(AN)和高DN功能。由于SCN-的强Li+配位以及SCN-与多硫化物阴离子的直接作用,LiSCN电解液具有非常高的多硫化锂溶解度。
这种电解液能诱导三维Li2S的形成,并改善正极钝化,甚至比典型的高DN阴离子Br-更强。此外,SCN-在锂金属电极的表面形成了富含Li3N的稳定SEI层,实现了高度兼容性。
图2. 采用不同电解液的放电行为、Li2S沉积形态和Li2S生长模式
因此,采用LiSCN电解液的Li-S电池显示出高电流密度的运行(2.54 mA cm-2),并实现了高放电容量(1133 mAh g-1)和延长的循环寿命(100次)。
总体而言,采用这项工作提出的溶解化学方法的Li-S电池表现出抑制的电极钝化、高电流密度运行和优异的锂金属稳定性,为为推进Li-S电池的发展提供了一条新的途径。
图3. 锂硫全电池性能
Confronting Sulfur Electrode Passivation and Li Metal Electrode Degradation in Lithium-Sulfur Batteries Using Thiocyanate Anion. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301006
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