电池日报8篇顶刊：范丽珍、温兆银、纪效波、明军、吴兴隆、杨伟、卢宇源、王华等成果！

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1. 北科大范丽珍AEM：混合涂层的启发式设计助力高功率全固态锂电！
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工程化的正极活性材料对于硫化物基全固态锂电池（ASSBs）的循环稳定性和功率能力至关重要，但通过可扩展的方法来构建均匀的覆盖是具有挑战性的。此外，介电涂层对复合正极中电子迁移阻挡的影响通常被忽略。
北京科技大学范丽珍等提出了一种启发式的”聚合物-修补无机物”正极涂层策略。
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图1 材料制备及表征
在此，这项工作通过一种可扩展的、方便的基于溶液的合成方法，在单晶LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(SNCM)颗粒的表面可控地设计了一个由纳米级Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3(LATP)和环化聚丙烯腈(cPAN)组成的均匀混合涂层。LATP涂层确保了快速的界面Li+转移，并提供了高的氧化耐受性，而cPAN修补了LATP涂层中的缺陷，并在相互连接的SNCM颗粒之间提供了扩展的电子渗流路径。
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图2 电化学性能
因此，采用混合改性SNCM正极的硫化物基ASSB在容量保持率（0.5 C下经过500次循环后保持72.7%）和倍率容量（2 C时为87.3 mAh g-1，是原始SNCM的5倍）方面表现出具有竞争力的电化学性能。显著的改进归功于涂层的均匀性和功能性，它减轻了界面处的寄生反应，同时保留了必不可少的电子渗透。总之，这项工作为硫化物基全固态提供了一种全新的正极涂层方案，以实现长寿命和良好的功率。
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图3 超越典型界面工程的”聚合物修补无机”涂层策略
Heuristic Design of Cathode Hybrid Coating for Power-Limited Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201555
2. 川大/应化所Adv. Sci.：精心设计粘结剂体系构建高性能柔性硫正极！
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锂硫电池的电化学性能从根本上取决于其复合硫正极的结构和机械稳定性。然而，由于组件之间的相互作用不可控，为实现稳健的分级复合电极结构开发具有成本效益的策略仍然极具挑战性。
四川大学杨伟、中科院长春应化所卢宇源等提出了一种基于精心设计双组分（聚丙烯腈和聚乙烯吡咯烷酮）极性粘结剂体系的自组装电极浆料，该体系具有碳纳米管，通过优化水蒸气诱导相分离形成分层多孔结构，从而解决了上述问题。
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图1 材料设计
所得电极骨架具有良好的结构稳定性、高电子传导性和支持快速离子传输的分级多孔结构。如上所述，骨架中的大孔有利于电解液渗透和快速离子传输，而骨架中的微孔可以防止活性材料的损失并减少多硫化物（LiPS）穿梭效应的影响。此外，多孔骨架还提供了高的比表面积和来自聚合物链的极性基团，保持了对多硫化物捕获的强大物理化学吸附能力。另外硫基活性材料颗粒可通过自包裹过程集成到骨架中。
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图2 Li-S电池性能
结果表明，采用特别设计的电极浆料制备的硫电极的Li-S电池表现出稳定的电化学性能。具体来说，在硫负载量为4.53 mg cm-2时，这些电池在0.5C的电流密度下，即使经过1000次循环，也能获得485 mAh g-1的稳定容量，相当于每循环容量衰减只有0.036%。除了提高循环性能外，坚固的自组装电极骨架还表现出良好的机械柔性。锂硫软包电池在0.72 mA cm-2的电流密度下提供了600 mAh g-1的高容量，可循环78次。总之，通过自组装浆料进行的上述功能集成电极骨架设计可以为在复合材料水平上调节组装结构提供可扩展且有前景的解决方案，这对于开发具有高容量活性材料或良好柔性的复合电极至关重要。
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图3 电极样品的多硫化物捕获能力
High-Performance Flexible Sulfur Cathodes with Robust Electrode Skeletons Built by a Hierarchical Self-Assembling Slurry. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201881
 
3. 明军/李茜/马征Adv. Sci.：基于电解液切换策略的快充宽温锂离子电池！
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在电极上设计形成的固体电解质界面(SEI)对于实现金属离子电池的高性能至关重要。然而，电解液分解导致的SEI形成机制在分子尺度上尚不完全清楚。
中科院长春应化所明军、李茜、马征等提出了一种通过切换电解液来调整SEI性能的新策略。
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图1 在电极上构建人工SEI
具体而言，首先在一种特定的电解液中赋予电极特定的SEI，然后将所得电极在另一种更普遍的电解液进行运行。作为一个范例，作者发现在醚基电解液中，石墨负极上可以形成独特且更薄的SEI（即石墨@SEI），然后这种获得的石墨@SEI可以应用于商业碳酸酯电解液中，从而使快速充电的锂离子电池很容易被构建。
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图2 切换电解液界面模型的优势
此外，这里构建了一个界面模型来证明从醚基电解液到碳酸酯电解液的电解液分解路径的差异，其中Li+-溶剂-阴离子复合物的构象和电化学稳定性被证明是影响SEI形成机制的主要因素，从而阐明了获得更高倍率性能的原因。这种新的方法不同于之前报道的那些电极涂层和/或电解液工程，通过这种方法，我们可以很容易地将不同电解液的优点结合到一个电池系统中。相信这种切换策略和对SEI形成机制的理解为SEI的设计开辟了一条新途径，这对于追求具有更高稳定性的多功能电池系统具有普遍性。
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图3 快速充电LIB的应用
Switching Electrolyte Interfacial Model to Engineer Solid Electrolyte Interface for Fast Charging and Wide-Temperature Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI：10.1002/advs.202201893
 
4. AEM：通过微铸造工艺获得超厚（280 µm）锂离子电池电极！
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增厚电极是增加活性物质含量以获得高能量和低成本的锂离子电池的有效方法之一，但电荷传输的限制和巨大的机械应力产生会导致性能不佳和最终的电池失效。
密苏里科学技术大学Jonghyun Park等报道了一种新的电极制备工艺，称为µ-casting，可使超厚电极能够解决比容量和面积/体积容量之间的权衡问题。
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图1 电极制备过程
在这种方法中，引入了3D图案化的刮刀，通过流延成型制备超厚的3D结构化电极，摒弃了传统先进制造技术的复杂且耗时的工艺来创建3D几何形状。在此过程中，首先使用传统的刮刀制作平面底座，然后使用带图案的3D刮刀进行拟议的µ-casting，以从平面底座形成3D图案几何形状。所提出的µ-casting结构电极具有四个重要的电池性能优势：1）通过形成短扩散路径（SDP）提高了活性材料的利用率，这减少了负极颗粒和正极颗粒之间的距离，并通过增强电子和离子的传输来实现更高的功率性能；2）超厚电极的启用，可以实现比传统制造的电极高五倍的质量负载，允许高比容量和面积容量而不妥协；3）3D结构化负极和正极之间足够的结构完整性，以在LIB组件之间形成一个相互连接的设计；4）与目前制备三维电极结构的技术相比，制造成本低，加工非常简单。
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图2 所得电极的SEM图像
在这项工作中，可以成功制备超厚NMC-811(LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2)正极和中碳微珠(MCMB)负极（≈280 µm厚和35.73 mg cm-2）。尽管电极的质量比通常的扣式电池电极高2.5倍以上，但3D结构的NMC-811电池在比容量和面积容量方面都显示出非常好的性能（159.4 mAh g-1和3.51 mAh cm-2），并具有良好的循环寿命。对于高质量的3D电极（传统电极质量的5-6倍），其比容量只减少了11%，面容量提高了32.5%。这些结果表明，与传统电极相比，µ-casting结构电极的效率更高，并且具有更高的锂离子传输能力，这为制备具有优良电化学性能的超厚电极提供了一种新的可能性。
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图3 电化学性能
Enabling Ultrathick Electrodes via a Microcasting Process for High Energy and Power Density Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201353
 
5. 温兆银/靳俊Small Methods：石榴石型锂金属电池无枝晶循环2000小时！
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固态锂金属电池（SSLMBs）由于其高安全性和高能量密度，作为有前景的下一代技术之一，越来越受到关注。然而，它们的实际应用受到锂枝晶在固态电解质（SSE）中生长和传播的阻碍。
中国科学院上海硅酸盐研究所温兆银、靳俊等成功地展示了一种新颖而简单的策略，用于制备固态电池的高性能复合电解质。
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图1 材料制备及表征
具体而言，通过Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12（LLZT）和Li2TiO3（LTO）之间的反应，构建了一种LaTiO3修饰的基于LLZT的电解质，获得了卓越的枝晶抑制能力。LTO的第二相和形成的Li2ZrO3可抑制异常的晶粒生长。LLZT-LTO的属性可归因于LaTiO3在晶界的存在，i）在整个电解质中提供了一个均匀的Liflux路径；ii）弥合了相邻的晶粒，增强了断裂强度；iii）降低了电子传导性，进一步抑制了锂枝晶在电解质中的传播。
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图2 对称电池性能
受益于这些特性，制备的LLZT-4LTO复合电解质在对称电池中提供了长期的循环稳定性（在25℃下0.3 mA cm-2的条件下循环2000小时，在60℃下1.0 mA cm-2的条件下循环400小时），在25℃下实现了1.8 mA cm-2的临界电流密度。此外，LLZT-4LTO也显示出显著的全电池性能，在0.2C下循环200次后获得149.3 mAh g-1的高比容量和良好的倍率性能。因此，作者认为LTO辅助电解质烧结方法可以为高效抑制锂枝晶的高性能SSE的制备提供启示，从而促进实用SSLMBs的实现。
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图3 全电池性能
Grain Boundary Engineering Enabled High-Performance Garnet-Type Electrolyte for Lithium Dendrite Free Lithium Metal Batteries. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202200667
 
6. 北航王华AM：钾金属电池-40°C下实现14.2 mAh高容量！
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高质量负载和高面积容量是商业电池的关键指标，它们通常受限于厚电极中的大电荷传输阻抗。这在低温条件下可能会发生动力学恶化，因此在寒冷的气候条件下实现高容量的电池仍然具有挑战性。
北京航空航天大学王华等通过消除正极中的动力学障碍并将其与稳定的负极配对，成功地制造了低温高面容量的可充钾-碲（K-Te）电池。
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图1 具有微尺寸Te电极的PMBs的配置及其低温高面容量
具体而言，通过在Cu集流体上简单地涂覆微小的Te，在循环过程中可原位可逆地构建无定形的Cu1.4Te和Cu，从而显著促进离子和电子在电极上的传输，进而提高了电极动力学和高负载电极中电化学活性材料的利用率。另外，在优化的电解液中，0.5 M六氟磷酸钾（KPF6）-1,2-二甲氧基乙烷（DME）中的快速K+脱溶化动力学改善了K金属的可逆性和沉积行为，同时，1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）添加剂有利于在SEI内层形成KF以稳定K金属负极。
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图2 Te-Cu电极的快速动力学
因此，设计良好的钾金属电池在-40°C下实现了1.25 mAh cm-2的高面积容量，超过了大多数报道的低温电池。此外，作者还成功地制备了一个质量负载为3 mg cm-2的软包电池，它在-40°C下表现出14.2 mAh的高容量。这项工作突出了电极设计和电解液工程对低温下高面容量的重要性，并代表了向低温电池实际应用迈出的关键一步。
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图3 K金属在-40°C超低温下的性能和表征
Low-Temperature High-Areal-Capacity Rechargeable Potassium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205678
 
7. 中南纪效波等AM：共改性策略使LiCoO2在4.6V高压下稳定!
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LiCoO2(LCO)广泛应用于当今消费电子设备的充电电池市场。然而，LCO在高压下的运行受到加速的结构退化和电极/电解质界面分解的阻碍。
中南大学纪效波、阿贡国家实验室Tongchao Liu、Khalil Amine等成功合成了将柱结构与界面屏蔽耦合的共改性LCO，以实现高能量密度和结构稳定的正极材料。
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图1 设计样品的晶体结构和界面性质表征
具体而言，这项工作通过原位共沉淀与后煅烧和化学镀策略，将共改性LCO（CB-Mg-LCO）与柱结构和界面屏蔽相结合，成功设计用于高度可逆Li+锂化/脱锂。受益于“镁柱”效应，不可逆相变得到显著抑制，有利于促进可逆的Li+穿梭。有趣的是，作者发现CB-Mg-LCO的表面晶格氧与非晶CoxBy涂层之间的界面结合作用会提高氧空位的形成能，从而大大减轻晶格氧的损失。同时，界面屏蔽效应也有利于减弱电极/电解质的寄生反应以及随后的Co溶解，最终形成一个坚固的电极/电解质界面。
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图2 所得样品的电化学性能
因此，在结构/界面耦合效应的协作下，所设计的CB-Mg-LCO正极在截止电压高达4.6 V时仍具有出色的长循环稳定性，在1 C下经过100次循环后，容量保持率为 94.6%。这种新颖的策略为未来开发用于锂离子电池的高能量密度、长循环寿命正极材料提供了指导。
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图3 所设计的共改性LCO的结构/界面耦合效应示意图
Structure/Interface Coupling Effect for High-Voltage LiCoO2 Cathode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202204845
 
8. 吴兴隆/郭晋芝EEM：循环超1000次，溶剂再分配策略获得长寿命钠电池！
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具有特定溶剂化结构的高浓度电解液可以使电极钝化以延长电池的循环寿命，但代价是成本增加，这限制了商业化的广泛应用。常规浓度（1M）的电解液具有合适的性能（粘度、离子导电率等），成本有保证，但在长循环中总是会发生不希望发生的反应，导致电池失效。
东北师范大学吴兴隆、郭晋芝等通过溶剂的重新分配和电化学诱导，构建了双向富氟电极/电解质界面（EEI），以经济有效的方式促进长期循环的稳定性。
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图1 电解液设计及对称电池性能
具体而言，这项工作通过在含有碳酸丙烯酯（PC）的普通碳酸酯电解液中重新分配溶剂，建立了由竞争性FEC诱导的双向富氟EEI。由FEC引入的氟化环境有效地还原并产生NaF以钝化Na负极，同时调节有机成分加上电流冲击使正极电解质界面（CEI）紧密地附着在NVPOF电极上。在电化学预处理下，EEI的生成自发地动态变化。富含氟化物的EEI的空间限制将作为离子传导的过渡层，有利于电池的循环。
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图2 全电池性能
源自氟化效应的EEI工程（1 M NaClO4-PC+10%FEC）在全电池中得到了充分的利用。受益于充足的Na+传输能力，F-NVPOF||F-CC全电池的电化学长循环性能显著增强（1C下每循环容量衰减率低至0.01%）。因此，这项工作的界面工程策略与氟化EEI相结合，有望成为解决SIBs及以后电池失效的一个有前景的解决方案。
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图3 CEI分析
Constructing Bidirectional Fluorine-Rich Electrode/Electrolyte Interphase via Solvents Redistribution Towards Long-Term Sodium Battery. Energy & Environmental Materials 2022. DOI：10.1002/eem2.12474

原创文章，作者：v-suan，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/08/2d31231a97/

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