王春生Nature Energy：临界相间过电位作为全固态锂电池设计的锂枝晶抑制标准

临界电流密度 (CCD) 可用于评估固态电解质 (SSE) 的锂枝晶抑制能力。然而，CCD 值随工程参数的不同而不同，从而导致同一SSE下的CCD值偏差较大。

在此，马里兰大学王春生教授团队将临界相间过电位(CIOP)作为全固态锂电池设计的锂枝晶抑制标准。作者提出引入CIOP来评估界面抑制锂枝晶在Li/SSE处进入界面的能力并设计了一个混合导电的Li₂NH-Mg中间层提升固态电解质对锂枝晶的抑制能力。

当AIOP等于或大于CIOP时，锂枝晶开始渗透SEI，随着AIOP的进一步增加，电流密度将增加，Li枝晶进一步生长通过相间并渗透到SSE中。因此，CIOP提供了Li枝晶开始渗透到界面所需的过电位，这取决于界面的本征性质。

图1. CIOP的定义、设计原理和无锂枝晶中间层的实现

为实现高锂枝晶抑制能力，施加的AIOP应较低而SEI（或相间）的CIOP应较高。作者使用CIOP评估了包含Li₂NH-Mg中间层的Li/SSE界面处SEI的锂枝晶抑制能力。

研究结果显示Li₂NH-Mg夹层使Li6PS5Cl电解质在25°C下实现222.9mV的高CIOP和5.5mAcm⁻²/ 5.5mAh cm⁻²的CCD以及在60°C高达7.0 mA cm⁻² /7.0mAhcm⁻²的稳定循环。

采用NMC622正极的全固态锂电池在25°C和2.5MPa的低堆压下以0.76 mA cm⁻²的电流密度循环100次后可保持1.9 mAh cm⁻²的高可逆容量。因此，本工作提出的CIOP可为高能和室温全固态锂金属电池提供设计指导。

图2. 在Li-1.0 wt% La和Li6PS5Cl之间插入Li₂NH-Mg层的Li₆PS₅Cl电解质的CIOP和CCD

Critical interphase overpotential as a lithium dendrite-suppression criterion for all-solid-state lithium battery design，Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01231-w