电池最新顶刊：胡勇胜、戴胜、侴术雷、余彦、黄云辉、尉海军、刘志、曹安源等成果集锦！

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1. 胡勇胜/刘宾元/容晓晖Nature子刊: 合理设计拓扑聚合物电解质实现高压全固态电池！
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聚环氧乙烷（PEO）基固态电解质被广泛认为是下一代锂和钠金属电池的有希望候选者，但包括低抗氧化性和阳离子迁移数在内的几个挑战阻碍了其广泛应用。
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图1. 这项工作的设计原则
在此，中科院物理所胡勇胜研究员、容晓晖研究员及河北工业大学刘宾元教授等人提出了一种自上而下的设计概念，通过原子转移自由基聚合（ATRP）设计和合成了一种定义明确的21臂含氟聚合物（21-β-CD-g-PTFEMA）。该聚合物以具有21个羟基的β-环糊精（β-CD）作为“核”，以聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFEMA）作为“臂”。作者采用传统的溶液铸造技术基于该聚合物和PEO制备了含氟大分子全固态聚合物电解质（FMC-ASPE），并通过正交试验法确定了FMC-ASPE的最佳组成。作者揭示了21-β-CD-g-PTFEMA与PEO之间超分子自组装的形成及其影响，显著提高了高压稳定性和转移数（tLi+ = 0.88），从而抑制了正极侧副反应和Li金属侧的枝晶生长。因此，制备的FMC-ASPE具有较高的离子电导率、韧性（比PEO-ASPE高2.7倍）和热稳定性。
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图2. FMC-ASPE-Li膜中的相互作用示意图
通过多种物理化学和理论表征，作者确定定制的超分子键和多臂拓扑结构是改善电化学性能的主要因素。因此，平均放电电压约为 3.7 V的高压LiMn0.6Fe0.4PO4 (LMFP)|FMC-ASPE-Li|Li电池（70 mA g-1, 2.5~4.2 V, 70 °C）200次循环后表现出91% 的容量保持率，SC-NMC811|FMC-ASPE-Li|Li电池（80 mA g-1, 2.7~4.2 V, 70 °C）100次循环后表现出87%的容量保持率，使用FMC-ASPE-Na的全固态钠金属电池也发现了类似的改进。甚至，LMFP|FMC-ASPE-Li|Li软包电池（设计容量为2.8 mAh）在42 mA g-1、70 °C下200次循环后表现出~2.47 mAh的容量，平均CE为~99.4%。总之，这项工作不仅丰富了用于下一代储能技术的多功能ASPE库，而且还为构建特定领域和高功能材料系统的巧妙设计理念做出了贡献。
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图3. LMFP|FMC-ASPE-Li|Li软包电池的电化学性能
Rational design of a topological polymeric solid electrolyte for high-performance all-solid-state alkali metal batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31792-5
2. 戴胜教授AEM: 新型锂电负极Mo1.5W1.5Nb14O44的快充性能研究
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Wadsley-Roth相铌酸盐是很有前途的锂离子电池负极材料，但其固有的绝缘特性而导致的低电导率问题仍然限制了其倍率性能。
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在此，美国田纳西大学/橡树岭国家实验室戴胜教授等人首次通过离子热合成辅助掺杂策略轻松制备了一种具有Wadsley-Roth相的新型掺杂Mo1.5W1.5Nb14O44（MWNO）材料。该合成策略主要基于成熟的非水解溶胶-凝胶工艺，具有出色的简单性、安全性和多功能性，同时利用离子液体作为多孔结构导向模板和溶剂。作者通过中子粉末衍射和像差校正扫描透射电子显微镜对MWNO的详细晶体结构进行了表征，揭示了Mo6+-掺杂剂在t1四面体位点的完全占据。在半电池中，MWNO表现出增强的快速充电能力，MWNO分别在20和50 C的倍率下实现了高达190.9和154.5 mAh g-1的可逆容量。即使在100 C的极高充电倍率下，MWNO 仍可提供 92.0 mAh g-1的高可逆容量。
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图1. 深入研究MWNO电极的Li+扩散率和存储机理
通过紫外-可见漫反射光谱、DFT计算和电化学阻抗谱表征，作者研究了性能改善的原因，证明带隙变窄提高了MWNO的电导率。此外，原位XRD表明MWNO在电化学反应过程中表现出典型的基于固溶体相转换的Li+嵌入/脱嵌机制并具有可逆的结构演化。由于Mo6+/W6+掺杂效应，MWNO的锂离子扩散率提高，这一点通过恒电流间歇滴定技术和DFT计算得到证实。凭借同时增强的导电性和锂离子扩散性，MWNO在与LiNi0.5Mn1.5O4（LNMO）正极耦合的全电池中成功展示了其快速充电能力和实用性。该全电池在10 C条件下提供 119.7 mAh g-1的初始循环比容量，并在1000次循环中表现出80.4%的合理容量保持率。总之，这项工作说明了离子热合成在储能材料中的潜力，并提供了对改善材料电化学性能的掺杂效应的机理理解。
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图2. LNMO-MWNO全电池的电化学性能研究
Insight into the Fast-Rechargeability of a Novel Mo1.5W1.5Nb14O44 Anode Material for High-Performance Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200519
3. 侴术雷/曹余良等AEM: 亲钠Mg晶种+NaF保护层协同稳定Na负极！
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钠金属电池因其高能量密度、低氧化还原电位和便宜的材料价格而被认为是下一代储能设备的有希望的候选者。然而，钠金属负极通常表现出臭名昭著的问题，包括界面逐渐变厚导致钠流失和钠金属枝晶生长造成的安全隐患等。
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在此，温州大学侴术雷教授、武汉大学曹余良教授及澳大利亚伍伦贡大学吴超、王云晓等人报道了一种通过水热组装和热还原制备由生长在还原氧化石墨烯（RGO）气凝胶基底（MgF2@RGO）上的MgF2纳米晶体组成的轻质气凝胶的简单方法，并将其作为Na金属负极的多功能主体材料。研究表明，具有3D导电骨架和丰富多孔结构的气凝胶结构降低了局部电流密度，并提供了相互连接的空隙空间以适应金属钠的沉积。此外，MgF2组分在实现非枝晶和高度可逆的Na电镀/剥离方面起着关键作用。在第一次镀钠的初始阶段，MgF2纳米晶体可以转化为 Mg（成核位点）和NaF（固体电解质界面）：一方面，Mg亲钠晶种保证了均匀的Na成核和生长。同时，富含NaF的保护层会在电镀/剥离循环中演变，从而抑制Na枝晶生长并防止电解液持续耗尽。
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图1. MgF2 @RGO气凝胶作为主体材料的工作机理
因此，由于协同效应，MgF2 @RGO气凝胶可作为多功能主体来调节金属Na的均匀沉积，使Na负极具有高度稳定的循环稳定性。Na/MgF2 @RGO负极在1 mA cm-2下可提供约500小时和2 mA cm-2下约300小时的稳定循环，这均优于基于裸铜和RGO主体的Na金属负极。形态演变证实，金属Na负极与MgF2@RGO气凝胶的结合抑制了粒状Na的形成和枝晶生长。此外，与Na/RGO负极相比，具有Na/MgF2@RGO负极的全电池具有更高的倍率性能与长循环寿命，在1 C下稳定循环200次循环后具有91.3% 的高容量保持率，验证了该气凝胶主体的实际应用可行性。总之，这种基于协同效应的主体材料设计概念可有效实现稳定的Na金属负极，为未来高能钠金属电池的发展提供了启示。
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图2. 基于Na/MgF2 @RGO负极的钠金属全电池性能
In Situ Plating of Mg Sodiophilic Seeds and Evolving Sodium Fluoride Protective Layers for Superior Sodium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200990
4. 余彦/缪月娥Adv. Sci.: 通用的纺丝-配位策略实现高性能3D打印锂硫电池
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锂硫（Li-S）电池的实际应用仍然受到三个主要问题的阻碍，包括硫和硫化锂、中间体多硫化锂（LiPSs）溶解产生的严重穿梭效应及硫正极在循环过程中的巨大体积膨胀。研究表明，构建过渡金属和碳纳米材料之间的紧密耦合是实现LiPSs强固定化的有效手段。
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在此，中国科学技术大学余彦教授、东华大学缪月娥副研究员等人报道了构建连续金属-氮-碳（M-N-C，M=Co，Fe，Ni）异质界面的通用纺丝-配位策略。具体而言，作者以静电纺丝一维多孔纤维为模板、原位聚合的聚多巴胺（PDA）为界面配位连接体，通过简单的碳化处理将金属纳米颗粒与氮掺杂多孔碳纤维共价键合（表示为M/M-N@NPCF）。得益于PDA对纤维模板和金属离子的优异粘附性和强配位性，该合成方法具有高度通用性，可将各种金属纳米颗粒掺入一维碳纤维上形成连续的金属-氮-碳异质界面。然后，有效的M-N-C桥键可控制异质界面处的电子重新分布，并诱导电子从金属纳米颗粒有效转移到NPCF骨架，从而通过路易斯酸碱相互作用紧密锚定LiPS。同时，嵌入NPCF骨架中的大量金属纳米颗粒可作为电催化剂触发LiPSs的快速转化，进一步提高硫的利用率。
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图1. Co/Co-N@NPCF杂化物对LiPSs的锚定机制
作为概念验证，作为硫主体的Co/Co-N@NPCF杂化物在2.0 C下表现出781 mAh g-1的优异倍率性能。此外，Co/Co-N@NPCF-S电极在0.2 C下300次循环后容量保持率达90.4%，表现出优异的循环稳定性。更令人印象深刻的是，3D打印的Co/Co-N@NPCF-S电极实现了更高的硫负载量和增强的电子/离子传输，在7.1 mg cm-2的高硫负载、贫电解液条件下以0.2 C倍率稳定运行超过80个循环后仍能提供6.4 mAh cm-2的出色面积容量。该电极的优异性能不仅是由于3D打印的分级多孔和导电性增强的电子/离子传输动力学框架，杂化物中嵌入的Co纳米颗粒和Co-N-C异质界面也做出了突出贡献。总之，在这项工作中获得的对强耦合连续异质界面的见解为合理设计Li-S系统中的主体材料铺平了道路。
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图2. 3D打印的Co/Co-N@NPCF-S电极性能
A Universal Spinning-Coordinating Strategy to Construct Continuous Metal–Nitrogen–Carbon Heterointerface with Boosted Lithium Polysulfides Immobilization for 3D-Printed Li-S Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203181
5. 黄云辉/孙琪真/李真Adv. Sci.:光纤传感器解析无负极锂金属电池的容量衰减
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由于零过量锂，无负极锂金属电池（AFLMB）可提供比传统锂金属电池高得多的能量密度。然而，AFLMB易遭受容量快速损失和寿命短的问题。监测和分析 AFLMB的容量衰减对其未来的应用非常重要，而其中监测和区分不可逆/可逆体积膨胀是关键。
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在此，华中科技大学黄云辉教授、孙琪真教授及李真教授等人开发了一种原位光纤传感器衍生监测技术，以实现基于LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2（NMC532）的AFLMB 在全生命周期内的应变演化及其operando解码。通过将光纤布拉格光栅（FBG）传感器连接到多层无负极软包电池的表面，成功地监测了电池的应变演变并与其电化学特性相关联。此外，应变演化的operando解码是在多种表征方法的帮助下实现的，包括SEM和超声成像。结果显示，应变信号随电压摆动。这意味着表面应变与荷电状态（SOC）密切相关，为监测电池的SOC提供了新的策略。值得注意的是，应变在放电结束前达到最低值并随后增加。这归因于无负极电池的特性：厚SEI呈现出多孔和刚性结构，不会随着锂剥离而收缩。相反，NMC532材料随着锂的嵌入而膨胀，引起应变信号的增加。
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图1. FBG传感器监测电池电化学循环和应变信号
电池的可逆性和不可逆性体积膨胀与容量衰减密切相关，表面应变可有效表征体积膨胀的影响。应变演化最小值代表SEI和死锂引起的累积体积，在每次循环后都有增加的趋势。这说明锂与电解液的无休止反应不仅产生死锂，而且使SEI变厚，导致活性锂的损失和软包电池不可逆的体积膨胀。作者基于SEM表征分析了电极的形态变化表明，随着SEI和死锂的积累，整个软包电池变得更厚，这种现象与每个循环中最小应变的增加是一致的。最后，作者揭示了表面应变变化与容量衰减之间的关系，即活性锂损失引起的表面应变波动幅度下降是完全失效的先行指标。因此，这项研究所提出的传感技术具有出色的多路复用能力，可被视为下一代电池管理系统中容量衰减分析的基本单元。
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图2. 电极的形态变化及与容量衰减的联系
Operando Decoding of Surface Strain in Anode-Free Lithium Metal Batteries via Optical Fiber Sensor, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203247
6. 尉海军/张旭AFM: 基于功能性高分子膜保护实现的高压稳定铝硫电池
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考虑到S和Al的高容量、低成本和高安全性，可充电Al-S电池是一种有价值的储能系统。然而大多数报道的Al-S电池是由S的可逆还原驱动的，它仅提供低放电电压（≈0.4~1.0 V）且在室温下具有较大的电压滞后。因此，提高Al-S化学放电电压以最终提高能量密度具有很高的研究价值。
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在此，北京工业大学尉海军教授、张旭副教授等人通过采用S的可逆电化学氧化开发了一种高压Al-S电池，放电电压可达约1.8 V。具体而言，基于S可逆电化学氧化的Al-S电池是以N掺杂分级多孔碳（S@HPCK, 50wt% S）包裹的元素S为正极、铝箔为负极、低成本AlCl3/乙酰胺（AlCl3/AcA=1.3/1）深共晶溶剂为电解质，在Swagelok电池配置中组装而成的。此外，S的氧化可与S的还原相结合越过S0态从而实现多电子转换，使Al-S电池能够提供2213 mAh g-1的高放电容量。作者基于液敏四极杆飞行时间质谱（QTof-MS）研究表明，S0在Al-S电池的充电过程中经历了多种氧化途径，其中S1+产物的形成占主导地位，即液相S2Cl2是主要的氧化产物。
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图1. 基于QTof-MS鉴定电化学氧化产物
由于液相S2Cl2很容易在电池内部扩散，因此有必要抑制其扩散以优化Al-S电池的电化学稳定性。为此，作者用原位制造的聚丙烯酰胺膜对电池的铝箔负极进行了改性，该膜浸润了≈50 wt.% 的AlCl3/AcA电解液。研究表明，该功能性聚合物膜可抑制不需要的电解液反应，从而限制氯化硫的穿梭并稳定Al负极以防止降解。因此，该聚合物膜大大提高了Al-S电池容量且增强了电池的电化学稳定性。在30 wt.% S复合正极材料的情况下，具有膜保护的电池在1.0 A g-1时可实现861 mAh g-1的最大放电容量，甚至可稳定运行490个循环且在50次、200次循环后仍分别保持92.1% 和79.0% 的容量保持率。总之，这项研究展示的Al-S 系统的电化学为S基高能量密度二次电池的开发提供了重要的见解。
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图2. 基于聚合物膜保护的Al-S电池电化学性能
High-Voltage Aluminium-Sulfur Batteries with Functional Polymer Membrane, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205562
7. 刘志/陈胜利/彭章泉AFM: 基于NaOH的高稳定性全固态Na-O2/H2O电池
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可充电全固态Na-O2电池具有较高的理论比能量、安全性、电化学稳定性和丰富的钠资源，是下一代储能装置最有希望的候选者之一。然而，目前全固态Na-O2电池的实际应用仍然受到界面电阻低、能量效率低和循环寿命差的限制。
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在此，中科院上海微系统与信息技术研究所/上海科技大学刘志教授、武汉大学陈胜利教授及中科院大连化物所彭章泉研究员等人构建了一种可充电全固态 Na-O2/H2O电池，可在某些潮湿氧气环境下催化和精确控制放电产物。与以往的非水系Na-O2电池和混合型Na-空气电池的结构不同，这种全固态电池仅由三部分构成：纯金属钠作为负极，定制的银-聚合物复合材料（SPC）作为正极，稳定的Na-β”-Al2O3陶瓷作为电解质，不含任何添加剂或液体电解质。在80 °C、 ≈7% 相对湿度（RH）条件下，该电池可循环使用100次以上，过电位低（第100次循环时约为75 mV）且往返效率高（第100次循环时>97%）。作者基于原位拉曼、DEMS、XRD及EDS表征表明，NaOH是唯一的放电产物，它是通过直接的四电子氧还原反应形成的。
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图1. 全固态Na-O2/H2O电池的组成及性能
了解Na-O2/H2O电池在适度潮湿的O2环境下发生的反应机理和路线对于开发高性能和长寿命的Na-O2电池至关重要，DFT结果证实Ag催化剂可有效降低NaOH分解的反应势垒，这是电池中低过电位的关键步骤。在O2中添加H2O有助于调节Ag表面的放电产物，甚至降低全固态Na-O2/H2O电池的充电过电位。此外，这种新型电池还为了解正极和固态电解质在潮湿条件下的稳定性提供了新的见解。作者希望这些在理解电池中发生的反应及该研究发现的科学进展能够鼓励对不同环境下的Na-O2/H2O电池的进一步研究。尽管实际应用中仍然存在许多重大挑战，但NaOH基Na-O2/H2O电池的电化学性能、柔性和稳定性的潜在优势赋予了其实际适用性，并证明了在该方向上的持续研究努力的合理性。
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图2. DFT计算Ag上的放电过程的自由能
A Highly Stable All-Solid-State Na-O2/H2O Battery with Low Overpotential Based on Sodium Hydroxide, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202518
8. 北大曹安源Mater. Today: 结构优化的CNT海绵作为高性能锂氧电池正极
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锂氧（Li-O2）电池有望实现超高能量密度，但应用的关键障碍之一是在循环过程中，特别是在高倍率下，由于氧化还原动力学缓慢及正极内过高过电位下的严重寄生反应，性能会迅速衰减。
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为解决上述挑战，北京大学曹安源教授等人应用集体策略来优化基于独立的高度多孔碳纳米管（CNT）海绵正极的微观结构、电化学行为并显著提高Li-O2电池的整体性能，尤其是循环寿命和倍率性能。CNT海绵具有作为有前途的Li-O2电池正极的几个优点，包括重量轻、高导电性、开孔等。特别是，作者在此基础上开发了一系列结构工程方法：（1）定制放电产物形态（选择RuO2催化剂进行演示）用于抑制极化，（2）控制海绵压缩实现高质量负载以促进高倍率循环，（3）梯度电解质浸入以合理利用其内部多孔空间进行有效多相传输，及（4）通过水处理进行简单但有效的再生。这4种方法针对Li-O2电池正极中电化学行为的不同方面，因此构成了克服该领域挑战的互补和综合策略。
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图1. 高性能CNT海绵基Li-O2正极的策略
因此，优化后的CNT海绵基Li-O2正极性能远优于先前报道的电极，尤其是在高电流密度下的整个超长循环寿命中的电化学稳定性（0.5 mA cm-2下1423次循环，可维持约4个月的连续放电-充电操作）。除了20.2 mAh cm-2的面积容量外，这种整体性能还没有在最近开发的3D金属泡沫或碳基Li-O2电池相关正极中实现。此外，作者证明这种CNT海绵正极可通过水处理简单地再生，使其延长500 次循环且性能几乎恢复。该海绵正极还可与其他方法相结合以进一步优化整个电池配置，例如引入电解液添加剂和锂负极保护等。总之，这项研究提出的策略具有通用性，适用于更多的3D独立多孔电极和各种新兴的碱金属-气体电池，从而开发低成本、高能量/功率和实用的储能系统。
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图2. 该工作与之前报道的高性能Li-O2电池性能对比
Compressible, gradient-immersion, regenerable carbon nanotube sponges as high-performance lithium–oxygen battery cathodes, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.07.005

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