​ACS Catalysis：NixCo3−xO4尖晶石的形貌工程及Ni取代促进乙烷催化燃烧:

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​ACS Catalysis：NixCo3−xO4尖晶石的形貌工程及Ni取代促进乙烷催化燃烧:
挥发性有机化合物(VOCs)主要来自工业生产过程，对环境和人体健康有害。其中，线性短链烷烃(CnH2n+2，n≥2)由于具有较高的热力学稳定性，因此分解难度较大。催化氧化是在低温下从工业废物中去除挥发性有机化合物的有效途径，为了实现挥发性有机物的完全氧化，已经开发了各种催化剂。
贵金属基催化剂在低温下具有易于破坏C−H键的高能力，但其高成本和有限的可用性限制了它们的实际应用。尖晶石氧化物(AB2O4)成本低廉，容易获得，是一种很有前途的材料。然而，AB2O4活性中心的催化作用尚不清楚，阐明其重要作用并揭示其结构-性能关系将增加人们对尖晶石氧化物氧化还原循环的理解。
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基于此，大连理工大学郭新闻、聂小娃、中石化(大连)石油化工研究院侯栓弟和刘世达等合成了NixCo3−xO4催化剂以催化乙烷燃烧，并研究了氧空位对乙烷燃烧催化剂活性和反应机理的影响。研究人员建立了活性与O缺陷的相关关系，随着O缺陷数量的增加，通常会导致更高的活性。
另外，形状诱导的小面效应与钴氧化物八面体中的镍含量有关。取代Ni原子改变了NixCo3−xO4的氧空位形成和C−H键解离，从而改变了NixCo3−xO4的氧化还原能力。
​ACS Catalysis：NixCo3−xO4尖晶石的形貌工程及Ni取代促进乙烷催化燃烧:
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与NiCo2O4-PC (0.5 mmol mL−1 h−1)和NiCo2O4-OL催化剂(1.3 mmol mL−1 h−1)相比，在330 °C下，NiCo2O4-TM催化剂(6.0 mmol mL−1 h−1)的乙烷氧化活性最高，其活化能(Ea)为70.9 kJ mol−1。此外，在NiCo2O4-TM上进行长达500小时的长期稳定性试验，无论是否加水，在反应的初始过渡阶段之后都没有观察到活性衰减。
密度泛函(DFT)计算表明，低的氧空位形成能(EOv= 0.45 eV)、高的O2和C2H6活化能力以及(311)面上高的表面氧迁移率有助于NiCo2O4-TM催化剂的优异性能。这些结果表明，钴基尖晶石氧化物选择性合成具有不同的活性晶面在纳米水平上的显著影响(控制和调节化学活性，选择性和稳定性)。
Engineering Morphology and Ni Substitution of NixCo3−xO4 Spinel Oxides to Promote Catalytic Combustion of Ethane: Elucidating the Influence of Oxygen Defects. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00286

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/08/3d927b39b0/

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