黄少铭/张琪EnSM：多功能MOF膜助力锂硫电池1000次稳定循环！

开发具有捕获多硫化锂（LiPSs）、催化涉及多种LiPSs多步氧化还原反应和同时转移电子能力的最佳催化剂，对于克服锂硫电池（LSBs）的穿梭效应至关重要，但这仍然是一个巨大的挑战。

广东工业大学黄少铭、张琪等通过在金属有机框架（MOF，Ni-TABQ）中整合双催化中心（Ni-N₄和醌），展示了采用一种催化剂有效催化多步LiPSs转化的概念。

图1 用于抑制LSBs穿梭效应的MOF及其膜的目标导向设计

系统的原位/非原位实验和详细的DFT模拟计算表明，Ni-TABQ中的醌和Ni-N₄的催化位点可以在氧化还原反应过程中实现有效的多步催化协同作用。此外，这种Ni-MOFs可以原位生长在经过等离子体处理的聚丙烯（PP）隔膜上，形成超轻超薄的MOF膜（≈0.075 mg cm^-2），实现对LiPSs的捕获、离子筛分、LiPSs转化的多步骤催化和快速电子转移。

图2 吸附和催化研究

受益于上述优势，采用Ni-TABQ中间膜组装的LSBs提供了极大的倍率能力和出色的长期循环稳定性，在1C下循环1000次中每圈容量衰减率为0.198‰。

此外，即使在6.8 mg cm^-2的高硫负载和5.0 μL mg^-1的低E/S比率下，也可以实现稳定的循环性能，初始容量为6.12 mAh cm^-2。这些结果验证了以目标为导向设计具有双催化中心的MOFs在促进LiPSs转化和抑制穿梭效应方面的潜力，这将进一步激发应用于高性能LSBs的其他功能催化剂的设计。

图3 锂硫电池性能

An ultralight electroconductive metal-organic framework membrane for multistep catalytic conversion and molecular sieving in lithium-sulfur batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.018

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