田雷教授Angew.：用于固态锂金属电池的低成本、高强度纤维素基准固态聚合物电解质

聚合物电解质具有高安全性、高能量密度、耐高温、加工性能好、不易燃易爆特性，因而受到学界和业界的广泛关注。然而，由于聚合物电解质在室温下离子电导率低（<10^-3 S cm^{– 1}），与电极的界面性能差，尚未应用于实践中。准固体聚合物电解质可以有效地克服与电极接触性能较差的问题。然而，准固体聚合物电解质存在各种问题，如溶剂残留和力学性能不足，限制了它的进一步发展。到目前为止，大多数用于准固体复合电解质的聚合物基质，如聚（偏氟乙烯-共-六氟丙烯）、聚丙烯腈和聚环氧乙烷，由于Li+迁移不足和力学性能的限制，一直无法满足电池长循环和抑制锂枝晶的需求。

在此，深圳大学田雷教授团队通过直接热形成的方法，以醋酸纤维素为原料制备了一种准固体复合聚合物电解质，解决低离子电导率和聚合物电解质与电极不相容问题。醋酸纤维素上的醋酸酯（CH₃COO-）打破了纤维素链之间的大氢键相互作用，并提供了高速的Li+运输通道。通过与NASICON型无机电解质（Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃, LATP）结合，所形成的复合电解质（C-CLA-10 QPE）的Li+转移为0.85，高于大多数聚合物电解质。

图1. 基于C-CLA-10 QPE的固态电池的电化学性能

此外，作者还利用了高斯理论模拟进一步进行研究Li+与CLA之间的相互作用和CLA之间的相互作，发现Li+在运输过程中可以与CLA基体中丰富的含氧官能团形成多种配合。包括与-OH和-CH₃COO-的配合，以及与-OH、-CH₃COO-和-O-的配合。DFT模拟显示，当Li+ 与-OH和-CH₃COO-配位时，产生的解离能较低，表明由-OH和-CH₃COO-形成的通道对Li+自由度的阻碍较小，为Li+的快速运输提供了途径。

总之，实验结果和DFT仿真结果表明，该CLA矩阵具有较高的界面稳定性，并提供了高速、稳定的Li+传输通道。制备的LFP|C-CLA-1 QPE|Li电池在1C和25℃的1200个循环后表现出优越的循环稳定性，容量保留率高达97.7%。因此，该研究提出了一种廉价和高性能的固态电解质材料为未来制造长寿命和经济的固态电池提供了一个重要的解决方案。

图2. 作用机制

Low-Cost, High-Strength Cellulose-based Quasi-Solid Polymer Electrolyte for Solid-State Lithium-Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302767

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田雷教授Angew.：用于固态锂金属电池的低成本、高强度纤维素基准固态聚合物电解质

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