ACS AMI: 机器学习辅助研究电极/电解质力学性能在锂枝晶生长中的作用

锂电池中的Li枝晶生长引起了严重的安全问题并严重限制了可充电锂电池的发展，用具有高机械强度和刚度的固体电解质代替传统的液体电解质已成为抑制锂枝晶生长的潜在方法。然而，对于金属电极和固体电解质的力学性能在锂枝晶生长中的作用仍缺乏准确的认识。

在此，美国德克萨斯大学阿灵顿分校Ye Cao等人开发了一种与弹塑性变形模型相结合的相场模型来模拟固态锂金属电池系统中的电沉积过程，并系统研究了锂金属和固体电解质的弹性和塑性力学性能对锂枝晶生长的影响。基于此，作者最终选择了锂枝晶形态的两个特征，即主枝的长度和侧生的面积比，并通过参数化上述关键力学性能来进行高通量相场模拟创建力学性能-枝晶形态数据库。

研究表明，具有高弹性模量和初始屈服强度的电解质可有效抑制锂枝晶的生长。这是因为高初始屈服强度可帮助电解质承受由较高弹性模量引起的较高偏应力，最终抑制锂枝晶的生长。此外，增加金属电极的初始屈服强度也可能导致更高弹性模量和更低初始屈服强度的固体电解质中的枝晶抑制。

图1. 高通量相场模拟结果

基于上述高通量计算结果，作者进一步开发了一个机器学习模型（SISSO）来探索力学性能（弹性模量和初始屈服强度）与枝晶形态（长度和面积比）之间的相关性。作者收集了来自初始4个特征的不同组合的总共2337个相场模拟结果以生成高通量数据库，这些数据集在随机洗牌后以8:2的比例分为训练和测试数据集。其中共有1870个仿真结果用于训练SISSO模型并获得相应的解析方程，而其余467个仿真结果仅用于测试和评估训练后的SISSO模型。

结果表明，该ML模型可对枝晶形态进行良好的预测，大多数预测误差在±20%的范围内。因此，在可接受的预测精度牺牲的情况下，SISSO模型能够生成力学性能与枝晶生长之间的直接联系，同时为其他金属负极电池的设计提供了指导。

图2. SISSO模型的预测值与相场模拟真实值的比较

Phase-Field Simulation and Machine Learning Study of the Effects of Elastic and Plastic Properties of Electrodes and Solid Polymer Electrolytes on the Suppression of Li Dendrite Growth, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c03000

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