刘天西/缪月娥/余彦AFM：电负性聚合物刷改性隔膜，锂金属电池700圈稳定循环！

不均匀的离子通量引发的不均匀锂沉积和持续的枝晶生长，严重限制了锂金属电池（LMBs）的使用寿命。

东华大学刘天西、缪月娥、中科大余彦等设计了一种电负性聚五氟苯基丙烯酸酯（PPFPA）聚合物刷接枝的Celgard隔膜（PPFPA-g-Celgard），以在纳米尺度上精确构建一维定向的Li⁺通量，从而实现更快的离子传输和超稳定的锂沉积。

图1 材料制备及表征

PPFPA聚合物链的接枝是通过表面引发的原子转移自由基聚合化学的简单生物启发工程来实现的。与传统的物理涂层隔膜不同，聚多巴胺的自粘性保证了PPFPA聚合物刷和Celgard基质之间的强界面耦合。此外，通过Celgard隔膜的离子传输行为可以得到很好的保持，因为含有2-溴异丁酰溴（DA-Br）引发剂的多巴胺（DA）的生物启发自聚合可以完全复制Celgard基质的初始多孔结构。

另外，通过计算和表征，PPFPA-g-Celgard隔膜可以通过PPFPA链上的电负性位点的强Li⁺亲和力来显著改善Li⁺转移动力学。此外，由均匀的PPFPA聚合物刷产生的高度定向一维Li⁺通路可以在醚类和碳酸酯电解液中诱导锂金属的均匀成核和沉积。

图2 半电池性能

所得PPFPA-g-Celgard隔膜实现了0.61的高锂离子转移数和8.33×10^-4 S cm^-1的离子传导率，这几乎比Clegard隔膜高出两倍。因此，通过从0.5到6 mA cm^-2电流密度的快速切换，锂/锂对称电池可以实现可逆和稳定的锂沉积/剥离。

此外，Li|PPFPA-g-Celgard|LiFePO₄全电池表现出普遍和长期的循环性，在醚类电解液中经过700次循环后容量保持率为83%，在碳酸酯电解液中经过300次循环后容量保持率也达到92.9%。该研究为具有典型表面拓扑化学和自限离子传输通道的先进隔膜在高性能LMBs应用中的一般设计提供了一个新方向。

图3 全电池性能

Precise Control of Li+ Directed Transport via Electronegative Polymer Brushes on Polyolefin Separators for Dendrite-Free Lithium Deposition. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201430

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