8篇电池顶刊：温珍海、詹红兵、纪效波、侴术雷、马越、叶志镇、张桥保、陈泽祥等成果

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1. 温珍海/詹红兵InfoMat: Na-Te电池，1000次循环每圈衰减0.0062%！
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钠碲（Na-Te）电池由于其高理论容量和丰富的钠源而被认为是一种有前景的电池技术，但其实际应用面临着如何缓解Na负极不可控枝晶生长和Te正极聚碲化合物穿梭效应等关键问题的艰巨挑战。
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为此，中科院福建物构所温珍海研究员、福州大学詹红兵教授等人精心设计制备了一种具有三维（3D）分层多孔碳负载CeO2量子点的微球骨架纳米杂化物（CeO2-QDs/HPC），并将其作为Na-Te电池的Na负极和Te正极的双功能主体。首先，作者通过在SiO2纳米球表面上快速聚合六氯环磷腈和4,4′-磺酰基二苯酚制备SiO2 @聚合物微球，随后热解去除SiO2纳米球产生了分层互连的多孔碳微球（HPC）。之后，将CeO2-QDs均匀固定在HPC表面得到CeO2-QDs/HPC。结合DFT计算的系统研究表明，CeO2-QDs/HPC不仅作为正极主体时提供了有利的结构和丰富的电催化位点，从而促进Te和NaxTe之间的相互转化。同时，该杂化物作为负极主体时还由于其亲钠特性抑制了电镀/沉积过程中的枝晶生长。
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图1. CeO2-QDs/HPC的合成过程和结构表征
进一步，作者将Te/CeO2-QDs/HPC正极和Na/CeO2-QDs/HPC负极配对形成 Na-Te全电池，即Te/CeO2-QDs/HPC||Na/CeO2-QDs/HPC。电化学测试表明，该全电池表现出优异的高容量（392 mAh g-1@0.2 C）、倍率性能（285 mAh g-1@10 C、255 mAh g-1@20 C）及长循环稳定性（10 C下1000次循环后仍保持260 mAh g-1的稳定可逆容量且每循环衰减率仅为0.0062%）。甚至，作者组装的Te/CeO2-QDs/HPC||Na/CeO2-QDs/HPC软包电池也可运行超过60个循环，并在 0.5 C时提供192 Wh kg-1的能量密度。作为概念验证演示，使用由两个软包电池组成的串联电池可点亮由43个LED组成的“NaTe”标志。总之，这种双功能的活性电极材料主体设计为高性能Na-Te电池的发展提供了新的思路和方向。
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图2. Te/CeO2-QDs/HPC||Na/CeO2-QDs/HPC的电化学性能
CeO2 quantum-dots engineering 3D carbon architectures toward dendrite-free Na anode and reversible Te cathode for high-performance Na-Te batteries, InfoMat 2022. DOI: 10.1002/inf2.12343
2. 中南大学纪效波教授AEM综述: 单晶富镍层状正极的挑战与策略
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多晶富镍正极（PCNCs）的商业化受到严重的性能退化和安全问题的阻碍， 单晶富镍正极（SCNCs）由于其优异的结构和循环稳定性而引起了广泛关注。目前大多数研究集中在SCNCs的试错合成、改性及与PCNCs的比较上，然而很少有系统的分析和总结来揭示其主要挑战、争议和相应的主要原因。
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在此，中南大学纪效波教授等人综述了SCNCs从材料合成到结构/界面退化的挑战和改性策略。首先，作者概述了SCNCs的结构、电化学性质及相关起源，并将其与PCNCs进行了比较。与PCNCs相比，SCNCs表现出增强的结构/循环稳定性、抑制放气及更好的热安全性，这主要归功于其独特的单晶结构减少了高反应表面积并消除了内部晶界和增加的机械强度。
然后，作者全面讨论了目前SCNCs存在的关键问题及其背后原因，如复杂合成方法和晶体生长机制、缓慢Li扩散动力学、晶内微裂纹和表面重建等，从而促进对SCNCs工业生产壁垒和电化学失效机制的深入理解。此外，作者总结了提高SCNCs的Li动力学和循环稳定性的有效改性策略，包括颗粒尺寸/形状调节、晶面暴露、化学组成调控、元素掺杂、表面/界面工程和电解液优化等。
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图1. SCNCs的四种主要合成路线的示意图
尽管SCNCs的合成成本高且存在固有缺陷，但其在优异的结构/循环稳定性、热安全性及高压下抑制气体产生方面的关键优势使其有望用于高性能锂离子电池。特别是SCNCs的发展还处于早期阶段，有必要进一步优化和研究。因此，迫切需要更多的定量研究来确定哪种单晶NCM最适合实际应用：一方面，作者建议适当增加Ni含量和上限截止电压以抵消Li传输缓慢造成的容量损失。同时，作者提出降低Co含量或用其他廉价元素代替以弥补SCNCs的高生产成本。此外，作者还认为进行合理的改性，包括粒度和晶面控制、体元素掺杂和表面涂层，以调节锂扩散动力学、晶体/电子结构及表面/界面电荷传输和稳定性。如果进一步与优化的电解液相结合，这将促进SCNC在具有高能量密度和长日历寿命的电动汽车电池中的快速商业应用。
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图2. 富镍正极的失效机理和电解液添加剂对重构CEI层的改性示意图
Challenges and Strategies towards Single-Crystalline Ni-Rich Layered Cathodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201510
3. 侴术雷/肖遥AEM: 通过调节局部化学的应变工程获得高性能钠电正极
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具有三相异质结构的钠离子氧化物正极引起了广泛的关注，因为可以利用不同相的协同作用来提高钠的储存性能。然而，由于在充放电过程中的层间滑动，复合结构通常会遭受多次不可逆相变和高晶格应变。
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在此，温州大学侴术雷教授、肖遥教授等人提出了一种基于调节局部化学的应变工程策略来调节纳米材料的物理和化学性质，这是一种抑制相变和降低晶格应变的有效技术，可用于改善钠离子电池（SIBs）的电化学性能。具体而言，作者重点研究了两种通过简单的热聚合方法制备的三相异质结构氧化物正极材料 Na0.5Ni0.2Co0.15Mn0.65O2（LLS-NaNCM）和Na0.5Ni0.05Co0.15Mn0.65Mg0.15O2 （LLS-NaNCMM15） ，通过原位充放电XRD分析两种正极材料循环过程中的结构演变。结果表明，LLS-NaNCM电极在充放电过程中经历了复杂的结构演化（P2/P3/尖晶石→P2/P3”/尖晶石→P2/P3/尖晶石→P2’/P3”/尖晶石），而LLS-NaNCMM15电极在Na+嵌入/脱嵌过程中在4.0和4.3 V的不同截止电位下表现出简化的相变（P2/P3/尖晶石→P2/P3″/尖晶石）。
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图1. LLS-NaNCMM15的热稳定性、结构表征
此外，作者通过各种结构表征确定了三相异质结构组成。取代镁元素可操纵化学环境抑制晶格应变从而提高结构可逆性，这一点通过优异的电化学性能和定量的电化学动力学计算进一步证实。研究表明，LLS-NaNCMM15正极的储钠机制以电容特性为主。当充电至4.3 V时，LLS-NaNCMM15电极在0.2 C时的容量达到169.4 mAh g-1。此外，LLS-NaNCMM15正极还表现出卓越的倍率性能，在2 C倍率下仍能提供高达117.1 mAh g-1的容量。在5 C倍率下，该正极100次循环后仍具有119.2 mAh g-1的高容量，对应于65.6%的容量保持率。总之，这项研究揭示了调控局部化学以实现正极材料应变工程的机制，并为进一步改进高性能SIBs铺平了道路。
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图2. LLS-NaNCMM15电极在1.5~4.3 V范围内的电化学性能
Strain Engineering by Local Chemistry Manipulation of Triphase Heterostructured Oxide Cathodes to Facilitate Phase Transitions for High-Performance Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201511
4. 西工大马越/上大袁帅AEM: 基于Janus隔膜提高锂金属电池的温度适应性
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由于高电压循环、锂沉积物的界面反应性、高温自放电及低温场景下的功率输出劣化，锂金属电池（LMBs）的稳定运行会受到正极塌陷的影响。电池可靠运行需要扩大的电压间隙和多个尺度界面稳定性的和谐平衡，目前仍具有挑战性。
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在此，西北工业大学马越教授、上海大学袁帅研究员等人提出了一种异质层，即具有不对称功能涂层的Janus隔膜，从而提高NCM811|薄层Li箔电池的循环耐久性、倍率性能、保存期和环境适应性。在正极侧，作者通过简单的浸涂方法构建了由CuSAPO-5分子筛（MS）和磺化三聚氰胺甲醛缩合物（SMF）组成的500 nm混合涂层。其中软触手（SMF）和硬壳（MS）协同从碳酸盐电解液中清除残留的HF和H2O，从而抑制了高压循环和高温储存时正极过渡金属溶出现象。在负极侧，预涂覆的Ag2S涂层与锂金属接触原位生成的Li10Ag3-Li2S的合金中间层大大提高了界面相容性。与Li相比，Li10Ag3合金表面扩散能垒降低，有效地使离子电导率比“天然”固体电解质界面层提高了4个数量级，最终形成各向同性的Li沉积模式。
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图1. 该Janus型隔膜的界面特性
进一步，作者将该Janus隔膜与高负载NCM811正极（15 mg cm-2、3 mAh cm-2）和标准Li薄膜（300 µm）在稀碳酸电解液（15µL mAh-1）条件下配对以评估其通用性，组装的Li |NCM811电池表现出宽范围的温度适应性（0~75°C）。其中，该电池在室温、0.5 C条件下200次循环后的容量为187.5 mAh g-1，对应容量保持率为90.4%，而具有普通MS|PE（200次循环后为102.5 mAh g-1）或PE隔膜（200次循环后为67.2 mAh g-1）的电池容量较差。即使在0°C的低温下，具有Janus隔膜的电池也能保持良好的循环性能，100次循环后的容量保持率为82.7%。甚至，基于该隔膜的Li |NCM811 软包电池（3.2 Ah）中在极贫电解液条件（2.3 g Ah-1）下仍能实现400.6 Wh kg-1的能量密度。总之，这种非对称隔膜策略使基于市售电极和电解液大规模生产能量密集的LMBs成为可能。
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图2. 基于不同隔膜的NCM811|Li电池的电化学性能
Boosting the Temperature Adaptability of Lithium Metal Batteries via a Moisture/Acid-Purified, Ion-Diffusion Accelerated Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201390
5. ACS Energy Lett.: 贫电解液条件下用于锂硫电池的双功能高给体电解液
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电解液工程是锂硫（Li-S）电池中一种非常有前景的策略，可提高硫利用率并在锂金属负极处保持稳定的界面以实现长期循环。高给体电解液可增加多硫化物的溶解度以促进硫的利用，因此可在贫电解液条件下运行，但其对锂金属负极的热力学稳定性差会导致其界面处不受控制的分解并严重影响循环寿命。
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在此，瑞士弗里堡大学Ali Coskun、韩国首尔国立大学Jang Wook Choi等人报道了一种双功能高给体电解液3-氟吡啶（3-FPN），以同时实现高达1.5 M的高多硫化物溶解度和与锂金属的相容性。研究表明，吡啶（PN）可锚定在碱金属表面上且随后金属层溶解立即形成涂层以稳定金属表面。此外，PN具有固有的高糖度有望促进硫的高利用率。因此，可考虑通过添加氟等电负性官能团来调节PN的多性以削弱PN对锂负极的高反应性，同时保持多硫化物的高溶解度。尽管3-FPN和4-FPN显示出相似的给体数（DN），但作者选择了3-FPN作为电解液溶剂，因为3-FPN在室温下呈现液体形式且具有高达4.0 V的良好氧化稳定性、低密度（1.13 g mL-1）和25 °C时2.05 D的高偶极矩的额外优势。
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图1. 不同溶剂的化学结构和物理性质
因此，在不含LiNO3添加剂、贫电解液（7 μL mg-1）条件下，只有基于1 M LiTFSI-3-FPN的Li-S全电池在0.03 C下表现出1087.9 mAh g-1的出色比容量、可逆的充放电平台和99.0%的ICE。与此形成鲜明对比的是，基于1 M LiTFSI-PN和1 M LiTFSI-DOL/DME的电池无法在贫电解液条件下运行。甚至，在硫负载量为2.5 mg cm-2、电解液/硫（E/S）为7 μL mg-1时，基于1 M LiTFSI-3-FPN电解液的电池在0.1 C下50 次循环后容量保持率为70.7%，稳定的CE约为120%。即使在8 mg cm-2的高面积硫负载下，3-FPN仍保持稳定的可循环性。上述研究证实，将氟原子掺入PN环上不仅适当控制了3-FPN的多价性，而且促进了在锂金属表面上形成富含LiF的稳定SEI层。总之，这种双功能高给体溶剂为针对实用Li-S电池的电解液设计树立了新的标杆。
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图2. 1 M LiTFSI-3-FPN电解液在高面积硫负载下的电化学表征
Dual Functional High Donor Electrolytes for Lithium-Sulfur Batteries under Lithium Nitrate Free and Lean Electrolyte Conditions, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00874
6. 叶志镇院士/黄靖云EnSM: 离子抽运与原子锚定协同实现无枝晶锌负极
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尽管水系锌离子电池（AZIBs）具有高理论容量、低成本和在大规模储能中的固有安全性等优势，但其实际应用一直受到锌负极枝晶生长和副反应的限制。
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在此，浙江大学叶志镇院士、黄靖云教授及汪洋等人通过将裸露的Zn箔浸入含有四氰基醌二甲烷（TCNQ）的DMF溶液中对Zn原位界面进行蚀刻，从而制备了具有更多Zn（101）平面暴露的TCNQ2-改性Zn负极（TCNQ@Zn）。研究表明，裸Zn沉积过程中的随机扩散很普遍，因此Zn原子在成核过程中会发生团聚，最终导致Zn枝晶的形成。相反，TCNQ@Zn负极可通过氰基（-CN）与Zn2+的有效相互作用重新分配界面Zn2+通量，从而降低去溶剂化势垒以增加暴露（101）平面上Zn原子的成核密度。此外，与Zn（002）相比，TCNQ@Zn（101）对Zn原子有较强的锚定作用，从而可限制Zn原子在（101）面上的二维扩散并促进沿（002）平面的三维扩散。最终形成规则的近垂直Zn（002）平面阵列，以抑制Zn枝晶的生长。
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图1. 镀锌阵列形成诱导机理分析
得益于上述特性，改性TCNQ@Zn负极可在5 mA cm-2/10 mA cm-2和1 mAh cm-2 下循环超过2000小时，具有稳定且较小的电压滞后和成核过电位。而裸锌负极在150小时内最终出现巨大的电压波动和短路，这是由于Zn枝晶刺穿了膜。此外，TCNQ@Cu||Zn半电池在1 mA cm-2、1 mAh cm-2时可在超过210个循环中提供高于99.2% 的平均CE，而Cu||Zn电池的CE在35个循环后由于死Zn和枝晶的连续形成而遭受剧烈衰减。重要的是，TCNQ@Zn||α-MnO2全电池具有优异的倍率容量和超过1000次循环的寿命，容量衰减率仅为0.03%，与裸Zn||α-MnO2电池的较差性能形成鲜明对比（仅能循环400次且容量衰减率为0.3%）。总之，这项研究表明离子抽运和原子锚定的协同效应促进了高性能AZIBs的实现，并为无枝晶锌负极的设计提供了新的见解。
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图2. TCNQ@Zn||α-MnO2全电池性能
Ion pumping synergy with atomic anchoring for dendrite-free Zn anodes, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.010
7. 张桥保/陈双强AFM: 异质界面+结构的协同工程实现高效锂离子存储
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石墨负极具有较低的理论容量和较慢的锂离子扩散率，探索具有大容量和快速反应动力学的替代负极材料对于提高LIBs的能量/功率密度具有重要意义。为了满足各种电化学和结构需求，设计由多种活性成分组成的异质复合电极已被证明是显著提高LIBs性能的必备因素。
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在此，厦门大学张桥保教授、上海大学陈双强教授等人提出了一种简便的方法来成功构建一种新型ZnS/Sn异质结构，并将其同时嵌入分层互连的多孔N掺杂碳 框架中以作为LIB负极。首先，通过对ZIF-8进行简单的热解可获得具有N掺杂的多孔碳骨架的均质过渡金属硫化物。随后，ZIF-8与3D分层花状SnS2纳米片集成进行煅烧得到ZnS/Sn@NPC。研究表明，ZnS/Sn异质界面形成的内置电场对加速电荷转移进而提高反应动力学具有显著的优势，而DFT计算和实验结果表明，异质界面诱导的丰富相界可为Li+存储提供更多的活性位点。此外，原位/非原位TEM观察和电化学测试证明，分层互连的多孔结构、高导电的N掺杂碳骨架及ZnS/Sn中的稳健异质界面不仅可有效改善巨大的体积变化、抑制循环中的可能团聚，还显著提高了整体电导率和活性存储位点的利用率。
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图1. 异质复合材料的实时微观结构演化和相变
由于独特的结构特性，所制备的ZnS/Sn@NPC负极实现了高比容量（0.1 A g-1 下循环150次后为769 mAh g-1）、优异的倍率性能（6 A g-1下容量为270 mAh g-1）和长循环稳定性（1.0 A g-1时600次循环后容量为 645.3 mAh g-1，对应容量保持率为 92.3%）。此外，LiFePO4//ZnS/Sn@NPC全电池表现出优异的耐久性，在1 C下循环100次后容量保持率为87.1%。进一步，作者阐述了潜在的反应机制和改进性能的起源：由转化和合金化反应组成的多阶段Li+储存机制是高容量的原因，长循环寿命可归因于高度稳定的异质界面和可缓冲体积变化的NPC框架的辅助，而高倍率性能是由界面内建电场引起的。总之，这项研究突出了化学异质界面工程在合理设计LIBs高性能电极中的重要性。
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图2. LiFePO4//ZnS/Sn@NPC全电池性能及负极形貌演变
Synergistic Engineering of Heterointerface and Architecture in New-Type ZnS/Sn Heterostructures In Situ Encapsulated in Nitrogen-Doped Carbon Toward High-Efficient Lithium-Ion Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205635
8. 陈泽祥/王艳EnSM: 异质结构硫主体协同促进锂硫电池多硫化物吸附和转化
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主要由不良的“穿梭效应”和迟缓的氧化还原动力学引起的显著容量劣化和循环寿命不足阻碍了实用锂硫（Li-S）电池技术的发展，用多硫化锂（LiPS）吸附和电催化主体材料改性硫正极是解决这些问题的有前途的方法。
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为解决上述问题，电子科技大学陈泽祥教授、王艳副教授等人原位合成了异质结构Co0.12Ni1.88S2/NiO。结合NiS和NiO的多种优点，制备的Co0.12Ni1.88S2/NiO被用作高效的电催化硫主体，可多维度提升Li-S电池的电化学性能。研究表明，Co0.12Ni1.88S2/NiO的内腔保证有足够的空间容纳硫和体积变化，独特的半开放纳米结构为Li2S的成核提供了一个入口，从而保证活性物质和暴露的催化位点之间完全接触。在充放电过程中，基于Co0.12Ni1.88S2/NiO的硫正极表现出较低的电化学电阻和提高的锂离子电导率。由于Co0.12Ni1.88S2/NiO与LiPSs之间的高亲和力，活性物质的穿梭得到显著缓解。此外，通过将异质结构工程与元素掺杂相结合调整了异质结构的电子结构，因此Co0.12Ni1.88S2/NiO异质结构具有丰富的催化异质界面，并表现出促进硫和Li2S双向转化的电催化活性。
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图1. 异质结构的构建及其对催化LiPS转化和抑制穿梭效应的协同作用
因此，以Co0.12Ni1.88S2/NiO为硫主体时，Li-S电池的穿梭效应得到有效抑制且活性物质利用率提高。电化学测试表明，该电池实现了卓越的电化学性能，包括令人印象深刻的1424.8 mAh g-1初始放电容量和在1 C（1672 mA g-1）下接近1056.7 mAh g-1的可持续容量。即使在6.3 mg cm-2的高硫负载和6 μL mg-1的低E/S比条件下，经过1000次循环后电池仍保持958.2 mAh g-1的最终容量，在所有循环中平均库仑效率为98.8%。此外，基于Co0.12Ni1.88S2/NiO组装的软包Li-S电池在0.1 C下的初始放电容量为863.8 mAh g-1，100次循环后的可逆容量为753.7 mAh g-1。总之，这些研究结果共同证明了引入异质结构Co0.12Ni1.88S2/NiO作为硫主体的实际优势，并为制造高性能Li-S电池提供了可行的方法。
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图2. 基于该异质结构硫主体的Li-S电池性能
A hollow Co0.12Ni1.88S2/NiO heterostructure that synergistically facilitates lithium polysulfide adsorption and conversion for lithium-sulfur batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.001

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