陈泽祥/王艳EnSM：异质结构硫主体协同促进锂硫电池多硫化物吸附和转化

主要由不良的“穿梭效应”和迟缓的氧化还原动力学引起的显著容量劣化和循环寿命不足阻碍了实用锂硫（Li-S）电池技术的发展，用多硫化锂（LiPS）吸附和电催化主体材料改性硫正极是解决这些问题的有前途的方法。

为解决上述问题，电子科技大学陈泽祥教授、王艳副教授等人原位合成了异质结构Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO。结合NiS和NiO的多种优点，制备的Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO被用作高效的电催化硫主体，可多维度提升Li-S电池的电化学性能。研究表明，Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO的内腔保证有足够的空间容纳硫和体积变化，独特的半开放纳米结构为Li₂S的成核提供了一个入口，从而保证活性物质和暴露的催化位点之间完全接触。

在充放电过程中，基于Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO的硫正极表现出较低的电化学电阻和提高的锂离子电导率。由于Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO与LiPSs之间的高亲和力，活性物质的穿梭得到显著缓解。此外，通过将异质结构工程与元素掺杂相结合调整了异质结构的电子结构，因此Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO异质结构具有丰富的催化异质界面，并表现出促进硫和Li₂S双向转化的电催化活性。

图1. 异质结构的构建及其对催化LiPS转化和抑制穿梭效应的协同作用

因此，以Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO为硫主体时，Li-S电池的穿梭效应得到有效抑制且活性物质利用率提高。电化学测试表明，该电池实现了卓越的电化学性能，包括令人印象深刻的1424.8 mAh g^-1初始放电容量和在1 C（1672 mA g^-1）下接近1056.7 mAh g^-1的可持续容量。即使在6.3 mg cm^-2的高硫负载和6 μL mg^-1的低E/S比条件下，经过1000次循环后电池仍保持958.2 mAh g^-1的最终容量，在所有循环中平均库仑效率为98.8%。

此外，基于Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO组装的软包Li-S电池在0.1 C下的初始放电容量为863.8 mAh g^-1，100次循环后的可逆容量为753.7 mAh g^-1。总之，这些研究结果共同证明了引入异质结构Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO作为硫主体的实际优势，并为制造高性能Li-S电池提供了可行的方法。

图2. 基于该异质结构硫主体的Li-S电池性能

A hollow Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO heterostructure that synergistically facilitates lithium polysulfide adsorption and conversion for lithium-sulfur batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.001

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陈泽祥/王艳EnSM：异质结构硫主体协同促进锂硫电池多硫化物吸附和转化

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