​北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2电还原高效生产乙醇

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​北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2电还原高效生产乙醇
电化学CO2还原反应（CO2RR）可以将温室气体转化为高价值的化学品，如乙醇，但如何选择性地生产一直是一个主要挑战。其中，选择性生产乙醇的一种可能的策略是在关键的C-C耦合步骤中使中间体偏向乙醇途径。
基于此，北京大学深圳研究生院杨世和教授和香港理工大学黄勃龙教授等人报道了通过一步脉冲电位转换，构建了由F稳定Cu(I)壳层和Cu(0)核层组成的圆盘状Cu(I)/Cu(0)界面模型（P-Cux/Cu2OF）。界面区域有利于乙醇的形成，保证了高达80.2%的高FE(C2+)。调整Cu(I)/Cu(0)比，乙醇的产率比纯P-Cu提高18.5倍，相应的局部电流密度（jethanol）达到128 mA/cm2。由于乙醇产物的选择性提高了3.6倍（35.4%），活性提高了7.8倍（高达288 mA/cm2）。
​北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2电还原高效生产乙醇
通过DFT计算，作者探究了P-Cux/Cu2OF催化剂的电子调制。作者构建了P-Cux/Cu2OF之间的中频，其中表面的高富电子特征很明显，反映了CO2RR的高电活性。同时，投影偏态密度（PDOSs）进一步展示了电催化剂的详细电子结构。对于原始Cu2OF，Cu-3d轨道在EV-2.51 eV附近有一个尖峰。O-s, p轨道主要分布在EV-4.90 eV ~ EV-8.10 eV范围内，而F-s, p轨道分布在更深的位置，与O-s, p轨道重叠有限。
​北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2电还原高效生产乙醇
在形成中频后，电子结构显示明显的调制。Cu-3d轨道上移至EV-1.90 eV，显著提高了CO2RR的电活性。由于P-Cu和Cu2OF之间的密切相互作用，F-s, p轨道也表现出明显的上升趋势。随着F-s, p轨道的上移，它们与O-s, p轨道的重叠明显增强，促进了电子从电催化剂的表面转移。此外，F-s, p和O-s, p轨道与中间体的s, p轨道的改进耦合可以提供额外的活性位点，以促进中间体的稳定和进一步转化。
​北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2电还原高效生产乙醇
Engineering Cu(I)/Cu(0) interfaces for efficient ethanol production from CO2 electroreduction. Chem, 2023, DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.027.

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