庞欢Angew：系统合成16种高熵普鲁士蓝类似物用于锂硫电池！

将高熵引入普鲁士蓝类似物（PBA）尚未引起锂硫电池材料领域的关注。

扬州大学庞欢等通过简便的共沉淀法系统地合成了一个从二元到高熵的PBAs库。

图1. 材料合成过程示意图

具体而言，作者以五种金属阳离子（Mn²⁺、Co²⁺、Ni²⁺、Cu²⁺和Zn²⁺）和K₃[Fe(CN)₆]为基础，以水为溶剂，通过简便的共沉淀法成功合成了16种从二元到高熵的PBAs。在这些PBAs中，作者选择了4种PBAs，基于X射线吸收精细结构（XAFS）光谱探讨了不同金属的引入对配位环境的影响，并结合元素图谱分析证实了所有金属的成功引入。

此外，NiFe、NiCuFe、CoNiCuFe和CoNiCuMnZnFe-PBA（HE-PBA）纳米立方体被用作Li-S电池的硫主材料。多硫化物（LiPSs）吸附、原位紫外可见光（UV-vis）和循环伏安法（CV）测试显示，HE-PBA不仅可以作为多硫化物固定剂来加强对多硫化物穿梭效应的抑制，还可以作为催化剂来促进多硫化物转化。

图2. 16种PBA的形态和成分表征

因此，电化学测试表明，HE-PBA-S正极实现了出色的性能，在0.1C下循环200次后，容量为570.9 mAh g^-1。此外，PBAs作为牺牲性前体，控制了从二元到三元的多种纳米立方体结构的金属氧化物的合成，这为其他PBA衍生物的合成提供了实际指导。作者相信，通过这种共沉淀和热解方法得到的各种新材料可以促进PBA体系研究的进一步发展，并为硫宿主材料的选择提供宝贵的参考。

图3. Li-S电池的性能

High-Entropy Prussian Blue Analogues and Their Oxide Family as Sulfur Hosts for Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202209350

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