电池顶刊集锦：李巨、何向明、索鎏敏、牛志强、周光敏、段辉高、潘安强、王成亮、宋英泽等成果！

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1. 何向明/徐宏AM：亲水性MOF使富镍锂电池在高H2O/HF含量下稳定循环
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微量的原生杂质，如水和氢氟酸（HF），会严重降低锂电池的稳定和长期循环。因此，在整个锂电池的生产过程中，不可避免地需要昂贵的除水过程，这就存在了节能锂电池技术消耗不可忽视的能量的悖论。
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图1 理论计算
清华大学何向明、徐宏等报告了一种独特的离子型金属有机框架（MOF），其能够实现高破坏性的H2O/HF耐受性锂电池。具体而言，这项工作利用开放的金属位点和亲氟性与MIL-101(Cr)的高孔隙率相结合来捕捉电解液中ppm级的H2O/HF杂质。结果，电池的耐水性可以从30ppm大幅提高到800ppm，同时保持合理的高循环性能。
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图2 采用不同隔膜的NMC622│Li电池的性能
实验显示，基于MIL-101(Cr)的LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2(NMC622)│Li电池在使用含800ppm水的普通LiPF6电解液时，在300次循环后容量保持率达到86%。即使在含有1107ppm酸性杂质的电解液中，NMC622│MOF│Li电池在长达200次循环中仍然稳定。理论计算进一步显示，这种离子型MOF中的氟位点对H2O和HF有很强的吸附力，这在已报道的MOF中是非常罕见的。这一发现为减少锂离子（金属）电池组装过程中对水控制的苛刻要求提供了一种可能的方法。
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图3 在含800ppm水的电解液中的电化学性能
Protophilic MOF Enables Ni-Rich Lithium Battery Stable Cycling in a High Water/Acid Content. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212292
 
2. Adv. Sci.：合理选择盐阴离子以同时应对硫正极钝化和锂负极退化
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具有高供体数（DN）的盐阴离子通过诱导三维（3D）Li2S的生长，使锂硫（Li-S）电池中硫的利用率很高。然而，它们与锂金属电极的兼容性不足，限制了其循环稳定性。
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图1 理论计算及电解质盐的选择
韩国科学技术院Hee-Tak Kim等提出了一类新的盐阴离子–硫氰酸盐（SCN-），它具有电子供体和受体的Janus特性。其中，电子不足的碳原子和电子丰富的氮和硫原子分别提供高受体数（AN）和高DN功能。由于SCN-的强Li+配位以及SCN-与多硫化物阴离子的直接作用，LiSCN电解液具有非常高的多硫化锂溶解度。这种电解液能诱导三维Li2S的形成，并改善正极钝化，甚至比典型的高DN阴离子Br-更强。此外，SCN-在锂金属电极的表面形成了富含Li3N的稳定SEI层，实现了高度兼容性。
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图2 采用不同电解液的放电行为、Li2S沉积形态和Li2S生长模式
因此，采用LiSCN电解液的Li-S电池显示出高电流密度的运行（2.54 mA cm-2），并实现了高放电容量（1133 mAh g-1）和延长的循环寿命（100次）。总体而言，采用这项工作提出的溶解化学方法的Li-S电池表现出抑制的电极钝化、高电流密度运行和优异的锂金属稳定性，为为推进Li-S电池的发展提供了一条新的途径。
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图3 锂硫全电池性能
Confronting Sulfur Electrode Passivation and Li Metal Electrode Degradation in Lithium-Sulfur Batteries Using Thiocyanate Anion. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301006
 
3. 湖南大学AFM：仿生蜂窝状锌负极提升2000次循环20倍容量保持率
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柔性锌离子电池（ZIBs）是后锂时代柔性安全能源系统的一个有前景的方向，而锌负极的不稳定性，包括较差的柔韧性、不可控的沉积和枝晶生长，仍然是一个挑战。
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图1 天然蜂窝结构启发仿生电极的设计
湖南大学段辉高、张冠华等在自然的启发下，通过机械-电化学加工，展示了一种拓扑优化的仿生物蜂窝状锌（BH-Zn）负极。通过多场数值模拟、密度泛函理论（DFT）计算和原位实验观察发现，具有独特蜂窝状优化结构的BH-Zn表现出平滑过渡的结构应力、电流密度和表面热量分布，以及定向和均匀的锌沉积。因此，由于采用了最佳的仿生物蜂窝设计，多场调节的BH-Zn在10,000次弯曲后呈现出良好的机械和电气稳定性。此外，原位形成合金界面的BH-Zn实现了41.5 mV的电压极化，而平面Zn（P-Zn）则为88.9 mV，并且内大幅提高了锌沉积/剥离的电化学稳定性（30 mA cm-2，2000小时）。
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图2 BH-Zn电极的制备与表征
此外，BH-Zn负极和改良的聚苯胺-夹层V2O5（PVO）正极被组装成柔性全电池，表现出出色的倍率性能（在电流密度增加100倍后，保留率超过42%），并在2000次循环后容量保留率提高了20倍以上。在集成应用方面，柔性ZIBs与心率传感器结合作为一个自供电的可穿戴系统，成功实现了实时健康监测。总体而言，优化设计和先进的电极加工策略为可定制的金属电极开辟了一条途径，并有望应用于稳定的柔性电池。
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图3 ZIBs的电化学性能
Biomimetic Honeycomb Zn Anode Enabled Multi-Field Regulation toward Highly Stable Flexible Zn-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300419
 
4. 潘安强/常智AFM：柔性准固态聚合物电解质调控界面助力高稳定锂金属电池
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液态电解液的低安全性、不稳定的界面和高反应性极大地阻碍了锂金属电池（LMB）的发展。具有优异机械性能和高兼容性的准固态电解质（QGPEs）可以满足LMBs的需求。
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图1 材料制备及表征
中南大学潘安强、常智等通过聚（乳酸）中的-COOH和乙二醇中的-OH的原位多缩合，制备了一种嵌段结构的聚（乳酸）-聚（乙二醇）-聚（乳酸）共聚物（PLE）。然后，将合成的PLE共聚物与聚丙烯腈溶液混合，通过电纺进一步获得三维聚合物膜（PALE）。三维PALE膜作为GPE的骨架，表现出高孔隙率、柔韧性和超高的液态电解液吸收性能，同时，衍生出的准固态GPE具有更好的拉伸性。受益于PALE链上丰富的官能团（-C=O、-C-O-C-和-C≡N）对LiTFSI盐的解离作用，PALE-QGPEs的电化学稳定窗口和离子传导率分别提高到5.11V和0.84 mS cm-1。
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图2 半电池性能
此外，由于在锂金属负极上形成了稳定的富氟化锂SEI层，Li||PALE-3-6 GPEs||Li对称电池在0.5 mA g-1/0.5 mAh cm-2下稳定运行超过890小时，并且在Li||PALE-3-6 GPEs||Cu半电池中实现了94.8%的平均库伦效率。
另外，使用PALE-3-6 GPEs和LiFePO4（LFP）的全电池，在负载量为8.39和6.76 mg cm-2以及面电流密度为1.26和2.03 mA cm-2下容量保持率分别为98.3%和88.7%，这可以归因于LFP正极上持久的CEI结构。此外，小软包电池在苛刻的运行条件下也具有出色的循环稳定性，表明PALE GPEs在高能量密度的柔性设备中的应用可能性。
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图3 全电池性能
Regulation of Interphase Layer by Flexible Quasi-Solid Block Polymer Electrolyte to Achieve Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300425
 
5. 王成亮/毛明磊/索鎏敏Adv. Sci.：无负极可充镁电池的概念验证
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对高重量比能量的拼命追求导致了对体积能量密度的忽视，而体积能量密度是电池的基本要求之一。由于镁金属的高体积容量、不容易形成枝晶和低还原电位，可充镁金属电池被认为具有天生的高体积能量密度。然而，能量密度的显著提高受到极其过量的镁金属负极的影响。
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图1 电解液对镁电池循环寿命的影响
华中科技大学王成亮、毛明磊、中国科学院物理研究所索鎏敏等采用Mg2Mo6S8-MgS复合正极合理地设计了一个无负极的概念，其中MgS作为预氧化添加剂在循环过程中不断分解，以补充新鲜的Mg来弥补电解液腐蚀造成的Mg损失。Mg2Mo6S8和MgS都作为活性材料，可逆地提供高容量。在复合正极中，Mg2Mo6S8催化MgS的分解，以释放更多的Mg库存并降低转换滞后。
同时，Mg2Mo6S8对多硫化物有很强的吸附力，抑制了它们的溶解，有助于实现稳定的循环。此外，在无负极的Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池中形成的Mg2+导电和电子绝缘的SEI可保护镁金属不受电解液的持续腐蚀，从而提高了循环性能。
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图2 在无负极Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池中Mo6S8在MgS上的电化学活化和Mg金属负极的界面化学作用
因此，无负极的Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池的可逆容量可达190 mAh g-1，并在100次循环后容量保持率为92%。经计算，这种无负极镁电池的体积能量密度是极具竞争力的，为420Wh L-1。随着更多高性能正极和电解液的发现，体积能量密度将进一步加强，从而有望实现镁电池的实际应用。这项工作将作为一个引子，点燃对无负极镁电池的巨大研究前景。
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图3 无负极的Mg2Mo6S8-MgS/Cu电池的电化学性能
The Proof-of-Concept of Anode-Free Rechargeable Mg Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202207563
6. 牛志强/刘丽丽AFM：耐-70℃的抗冻水凝胶电解质！
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水系锌离子电池（ZIBs）由于其高安全性、生态友好性和低成本，被认为是有前途的柔性储能设备的候选者。然而，传统的柔性水系ZIBs在弯曲和零下温度状态下会出现严重的容量损失。
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图1 抗冻水凝胶电解质的示意图和机制
南开大学牛志强、天津理工大学刘丽丽等开发了一种基于四氟硼酸锌（Zn(BF4)2）和聚丙烯酰胺（PAM）的抗冻水凝胶电解质（Zn(BF4)2-PAM），来获得抗冻柔性ZIB。其中，PAM基体的三维网络结构确保了水凝胶电解质的优良机械性能和高离子传导性。更重要的是，由于BF4–阴离子具有很强的吸电子特性，其引入会诱导水分子形成O-H···F。因此，在Zn(BF4)2-PAM水凝胶中，水分子之间的氢键可以被明显破坏，从而降低电解质的冰点。结果，这种抗冻水凝胶电解质在-70℃时仍表现出2.38mS cm-1的高离子电导率。
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图2 不同浓度的ZnSO4-PAM和Zn(BF4)2-PAM水凝胶电解质的特性
因此，即使在-70℃，Zn//PANI电池也能提供非凡的电化学性能，如41%的高容量保持率和100次循环后100%的卓越循环容量保持率。此外，在将液体转化为水凝胶的聚合过程中，正极、隔膜和负极的成分可以被纳入Zn(BF4)2-PAM水凝胶电解质中，实现一体化的一体式ZIBs。水凝胶电解质的优良机械性能和一体化配置赋予了抗冻ZIBs高度的柔韧性。因此，即使在-70℃时，由此产生的ZIBs在不同的弯曲状态下也能保持稳定的电化学性能。这项工作将为水系ZIBs的应用铺平道路，并为构建超低温水系电池开辟新的机会。
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图3 机械变形和超低温条件下的抗冻柔性ZIB的模拟应用
An Anti-Freezing Hydrogel Electrolyte for Flexible Zinc-Ion Batteries Operating at −70 °C. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214546
 
7. MIT李巨AM：超薄硅化锂夹层稳定固态锂金属电池
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采用锂金属（LiBCC）负极和固态电解质（SE）的全固态电池正在积极开发中。然而，由于电化学和机械不稳定，不稳定的SE/LiBCC界面阻碍了它们的运行。
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图1 ASSB中Li3.75Si-CNT夹层的LiBCC沉积机制
麻省理工学院李巨等展示了一种超薄的纳米多孔混合离子和电子导体（MIEC）夹层（3.25 um），它可以调节LiBCC的沉积和剥离，并作为Li0原子形成、LiBCC成核以及离子和电子在SE/LiBCC界面长距离传输的3维支架。这种MIEC夹层由硅化锂和碳纳米管组成，对LiBCC具有热力学稳定性，并具有高度亲锂性。此外，它的纳米孔（<100纳米）将沉积的LiBCC限制在LiBCC表现出”越小越软”的尺寸依赖性塑性的尺寸体系中，由扩散变形机制支配。
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图2 基于Li3.75Si-CNT存在的界面研究
因此，LiBCC仍然足够柔软，不会在接触中机械地穿透SE。进一步沉积后，LiBCC在集流体和MIEC夹层之间生长，不直接接触SE。因此，以Li3.75Si-CNT/LiBCC箔为负极、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2为正极的全电池显示出207.8 mAh g-1的高比容量、92.0%的初始库仑效率、200次循环后88.9%的容量保持率（几十次循环后库仑效率达到99.9%），以及出色的倍率能力（5C下76%）。
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图3 使用Li3.75Si-CNT MIEC夹层的全电池的电化学性能
Ultra-Thin Lithium Silicide Interlayer for Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210835
 
8. 宋英泽/周光敏/王东AM：同时促进硫和锂物种的演化实现实用的锂硫电池
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锂硫（Li-S）电池被认为是实现500Wh kg-1能量密度最有希望的候选者之一。然而，穿梭效应、缓慢的硫转化动力学和锂枝晶生长的挑战严重阻碍了其实际应用。
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图1 基于VC的隔膜对硫和锂演化效率的尺寸效应的示意
西南科技大学宋英泽、清华大学深圳国际研究生院周光敏、吉林大学王东等设计了具有球形封闭结构的多尺度V2C MXene（VC）作为高效的双功能促进剂，以用于促进Li-S电池中硫和锂物种的演化。结合同步辐射X射线三维纳米计算机断层扫描（X射线三维纳米CT）、小角中子散射（SANS）技术和第一原理计算，作者发现VC的活性可以通过调节尺度来最大化，并且所获得的功能如下：（1）由于有大量的活性位点，VC成为高效的多硫化锂（LiPS）清除剂；（2）由于尺寸效应，VC对Li2S的成核和分解反应动力学表现出显著改善的电催化功能；（3）由于独特的离子筛效应，VC可以调节Li+的动态行为，从而有效地稳定锂的沉积/剥离。
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图2 用于电催化活性调控靶向高效硫转化反应的VC球体的尺寸控制
由于独特的尺寸效应，VC球体可以最大限度地发挥其活性，同时调节硫的演化、锂的剥离和沉积行为。因此，优化后的Li-S电池在0.1C时可提供1206.4 mAh g-1的显著初始放电容量，并在1C 下的600次循环中具有出色的循环稳定性，每循环的衰减率为0.04%。另外，正极和负极的同步优化使Li-S电池具有卓越的b倍率性能，例如在高硫负载（8.1 mg cm-2）和低E/S比（4 μL mgS-1）的情况下仍可以实现8.1 mA h cm-2的高面容量。
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图3 采用VC/PP隔膜的锂硫电池的电化学性能
Dual-Functional V2C MXene Assembly in Facilitating the Sulfur Evolution Kinetics and Li-Ion Sieving towards Practical Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300771

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