李祥龙/马英杰/智林杰AM：可控各向同性管化微硅实现稳定的高倍率/高负载储锂

硅对锂离子电池极具吸引力，但在循环时会遭受巨大的体积变化。分级策略显示出希望，但缺乏对单元结构和排列的控制，限制了实际水平上的稳定性改进。

图1. 宏观/微观尺寸的硅的分级策略和相应的锂存储的特性

国家纳米科学中心李祥龙、马英杰、中国石油大学（华东）智林杰等提出了一个新的自上而下的分级策略，以用于微尺寸的硅，并将其描述为可控的各向异性管道化。在该方法中，各向同性的管道化是通过在每个粒子周围的蜂窝状径向排列良好的抗应力硅纳米片来实现的，而管道的巩固是通过硅与碳的双共价键以可控的方式来促进的。

这一概念与现有的材料设计和工程明显不同，在现有的材料设计和工程中，要么采用未定义的单元结构，要么采用随机排列，要么采用各向异性排列。

作为概念验证，即氮掺杂的碳双键硅蜂窝状微粒子（BHS），明确具有中等密度（单位表面积数量）的C-N-Si和C-O-Si键，即使在高倍率和工业规模的负载下也表现出优异的稳定循环和高容量。

图2. BHS的形貌和结构表征

各向同性的管化和受控固结是涉及的两个关键问题。前者在单个颗粒的所有方向上创造了低迂回的通道，大大促进了锂离子在体相颗粒中的快速传输，而不考虑其在浆液过程中的不可控方向。

同时，后者由硅和碳的双键结合促进，特别是在中等键合密度下，为锂离子提供了一个高度持久和选择性的渗透介质，这将极大地抑制通道变窄、扭曲甚至堵塞，从而保证离子和电子的稳定传输。

该研究强调了构型各向同性和界面结合密度，为合理设计和制备硅和其他具有工业可行性的功能提供了见解。

图3. 电化学性能和动力学研究

Controlled Isotropic Canalization of Micro-Sized Silicon Enabling Stable High-Rate and High-Loading Lithium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212157

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李祥龙/马英杰/智林杰AM：可控各向同性管化微硅实现稳定的高倍率/高负载储锂

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