​广工大吴曙星AFM：提升硅基负极首效的通用策略，采用预锂化PAA粘结剂！

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​广工大吴曙星AFM：提升硅基负极首效的通用策略，采用预锂化PAA粘结剂！
硅（Si）基负极的低初始库仑效率（ICE）和循环寿命不足严重阻碍了它们最终被引入下一代高能量密度锂离子电池（LIB）。
广东工业大学吴曙星等提出了一种基于聚丙烯酸(LixPAA)的工程预锂化粘结剂策略，以用于具有代表性的SiOx负极。
​广工大吴曙星AFM：提升硅基负极首效的通用策略，采用预锂化PAA粘结剂！
图1 预锂化粘结剂的合成和表征
研究发现，所有采用优化粘结剂的硅基负极都表现出显著改善的ICE和在高面容量下的稳定循环性能。由于活性材料界面性质和体积效应的差异，Li0.75PAA是SiOx和Si负极的最佳粘合结剂，Li0.5PAA是Si/C负极的最佳粘结剂。
例如，SiOx@Li0.75PAA电极在0.2 C下的ICE 约为70%，循环170次后具有2.7 mAh cm-2高面积容量，Si@Li0.75PAA在0.1 C下的ICE约为90 %，循环80次后具有4.0 mAh cm-2的高面积容量。此外，各种类型的硅基负极在全电池设置中也表现出稳定的循环性能。
​广工大吴曙星AFM：提升硅基负极首效的通用策略，采用预锂化PAA粘结剂！
图2 采用不同粘结剂的SiOx电极的电化学性能
研究显示，LixPAA粘结剂对Si基负极电化学性能的显著改善归因于聚合物链构象的变化和大量-COOLi基团的产生。聚合物链构象从卷曲到伸展的变化导致粘结剂的粘合强度和机械性能提高，大量-COOLi的产生减轻了粘结剂的副反应，提供了额外的锂源，并增强了粘结剂的锂传输动力学。
总之，所提出的粘结剂策略和工作机制从粘结剂的角度为推进硅基负极的实际应用提供了一些指导。
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图3 采用不同粘结剂的Si纳米颗粒负极和Si/C负极的电化学性能
Engineering Prelithiation of Polyacrylic Acid Binder: A Universal Strategy to Boost Initial Coulombic Efficiency for High-Areal-Capacity Si-Based Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206615

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