对高性能聚合物基电解质的探索会推动下一代锂金属电池的快速发展。
电子科技大学杨光等通过聚加反应、光引发的自由基交联和物理混合，制备了一种与深共晶溶剂相结合的自愈性准固态混合电解质网络（X-PPS-D4）。
图1. 材料制备示意
研究显示，所得X-PPS-D4不仅具有30℃时2.03×10-4 S cm-1的高离子电导率（σ），而且具有宽的电化学稳定性窗口（0∼5.0 V vs. Li+/Li）。并且电解质结构中动态共价键的存在赋予它自我修复能力。此外，由于阴离子迁移率的降低，X-PPS-D4的锂离子转移数（=0.44）得到增强，这一点通过光谱分析、核磁共振研究和理论计算得到了证实。
图2. X-PPS-D4的电化学性质
结果，在30℃的测试温度下，X-PPS-D4可以支持锂/锂对称电池在电流密度为0.1 mA cm-2的情况下进行稳定的长期（>1300 h）沉积/剥离循环。更重要的是，在扣式电池内LiFePO4正极上原位形成的X-PPS-D4促进了卓越的电池性能，在5C时的比容量超过100 mAh g-1，并具有超长的循环寿命（>1000次），此外在1C时也具有高的比容量（1000次循环后>116.1 mA h g-1）。
另外，X-PPS-D4还显示了其在Li/NCM811电池中的潜在应用价值。总之，这项研究为具有共晶混合物的准固态混合电解质的结构-性能关系提供了新的见解，并为开发高性能聚合物基电解质的LMB提供了有效途径。
图3. 全电池性能
In situ formed self-healable quasi-solid hybrid electrolyte network coupled with eutectic mixture towards ultra-long cycle life lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.027
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