Adv. Sci.：三元锂盐电解液实现4.7V高压锂离子电池

作为下一代锂离子电池（LIBs）高能正极的富锂和富镍（LRLOs和NRLOs）层状氧化物具有催化表面，这导致了大量的界面反应、过渡金属离子溶解、气体生成，并最终阻碍了其在4.7V下的应用。

图1. 电解液设计及高压性能验证

华中科技大学韩建涛、方淳、Yaqing Lin等通过调节锂盐的前沿分子轨道能级，构建了具有富含F、B和P的无机物/有机物/富含无机物结构的正极-电解质界面（CEI）和无机物/有机物结构的负极-电解质界面（AEI）。具体而言，作者选择了比LiPF₆和EC具有更低LUMO和更高HOMO的LiDFOB（二氟草酸硼酸锂）和LiDFP（二氟磷酸锂）来替代部分LiPF₆，通过将0.5m LiDFOB、0.2m LiDFP和0.3m LiPF₆在EC/碳酸二乙酯（DEC，体积比1：1）中混合配成三元氟化锂盐电解液（TLE）。

研究显示，LiDFP和LiDFOB显著增加了CEI和AEI中无机成分的含量。这些富含F、B和P的无机成分不仅可以提高界面的稳定性，减少过渡金属溶解对负极界面膜的破坏，而且还有利于高压LRLOs和NRLOs正极电池的高温性能。

图2. Li/NCM811半电池和石墨/NCM811全电池的性能

结果，在4.7V的高截止电压下，Li/Li_1.2Mn_0.58Ni_0.08Co_0.14O₂半电池在200次循环后表现出83.3%的容量保持率，Li/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂半电池在1000次循环后达到83.3%的高容量保持率。此外，石墨/Li_1.2Mn_0.58Ni_0.08Co_0.14O₂全电池在2.0-4.65V下循环200次后，表现出85.1%的高容量保持率，而石墨/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全电池在2.7-4.5V下循环600次后表现出81%的容量。

更重要的是，TLE还保证了电池在45℃下的优良性能，表明这种无机富集界面在高电压和高温下也很耐用。这项工作启示我们，可以通过调节电解液中各成分的前沿分子轨道来调节电极界面膜的特性，从而提高电池性能，这在商业化应用中很容易实现。

图3. 机理示意图

Interface Engineering via Regulating Electrolyte for High-Voltage Layered Oxide Cathodes-Based Li-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202206714

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