高室温离子电导率、大的Li+-离子迁移数以及与锂金属负极和高压正极的良好兼容性是实用固态锂金属电池的基本要求。重庆大学宋树丰、河北工业大学胡宁、厦门大学杨勇等报告了一种独特的”陶瓷包超浓缩离子凝胶”(SIC)电解质,该电解质由原位热引发自由基聚合法制备。图1. SIC电解质的制备具体而言,这项工作通过将石榴石(LLZO)颗粒与超浓缩离子凝胶(3 M LiTFSI-EmimFSI-PMMA)结合在一起,实现了高电压单离子导电的”陶瓷包超浓缩离子凝胶”新型混合电解质。XPS、FTIR、拉曼和固态静态7Li NMR表征证实,陶瓷/超浓缩离子凝胶界面的强烈化学作用导致了一种综合结构,它不仅产生了快速的Li+传输(25℃时为1.33×10-3 S cm-1),还产生了令人印象深刻的Li+-离子迁移数(0.89)。同时具有3.14×10-10 S cm-1的低电子电导率和5.5 V vs. Li/Li+的宽电化学稳定性窗口。图2. SIC电解质的电化学性能结果,基于”陶瓷包超浓缩离子凝胶”电解质的锂/锂对称电池在锂剥离/沉积过程中显示出良好的可逆性。并且,采用这种SIC电解质原位构建的准固态Li||NCM523和Li||LiFePO4电池表现出高倍率和长循环寿命。因此,这项工作表明,”陶瓷包超浓缩离子凝胶”电解质为安全和高能量的锂金属电池提供了一条有希望的道路。图3. 准固态Li||NCM523和Li||LiFePO4电池的性能Enabling High–Voltage “Superconcentrated Ionogel–in–Ceramic” Hybrid Electrolyte with Ultrahigh Ionic Conductivity and Single Li+–ion Transference Number. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205560