郭再萍/陆俊/李宝华，最新Angew！

在传统的不易燃电解液中，不易燃性和电池性能之间总是存在着权衡。此前的研究集中在减少游离溶剂和形成阴离子衍生的固体电解质界面上。然而，溶剂化的阴离子在提高电解液稳定性方面的贡献被忽视了。

阿德莱德大学郭再萍、阿贡国家实验室陆俊、清华大学深圳研究生院李宝华等通过采用与溶剂的古特曼供体数（DN）相似的阴离子，将阴离子引入Li⁺溶出鞘来解决这个问题。

图1. 电解液的物化性质

为了测试这个假设，作者选择DN为22.2 kcal mol⁻¹的硝酸阴离子（NO₃⁻）和磷酸三甲酯阻燃剂（TMP）（DN=23.0 kcal mol⁻¹）作为电解液成分，将LiNO3/TMP溶液加入到碳酸酯电解液。TMP的存在削弱了Li⁺和NO₃⁻之间的静电吸引力，但它不足以”释放” NO₃⁻。因此，TMP、NO₃⁻和Li⁺之间的相互作用达到了平衡，NO₃⁻被引入溶剂化结构中。在这种设计的电解液中，由于NO₃⁻的参与，溶剂化结构中的配位碳酸酯和TMP分子的亲电性都降低了，抑制了Li上的溶剂分解。

图2. Li/Cu电池性能

此外，重要的是，这种电解液是不可燃的，自燃时间为零。它还表现出低粘度（4.04 mPa s^-1）和高离子电导率（5.42 mS cm^-1）。结果，Li/Cu电池中锂沉积/剥离的可逆性提高到99.49%，这是非易燃电解液的最高报告值之一。

此外，尽管磷酸铁锂（LFP）和三元（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂，NCM811）正极的质量负载分别高达14.3mg cm^-2和16.7mg cm^-2，n/p比<5，并且采用贫电解液，LMB的寿命仍显著延长。该电解液的合理设计是通用的，因此可以实际地扩展到其他碱金属电池。

图3. 全电池性能

Non-Flammable Ester Electrolyte with Boosted Stability Against Li for High-Performance Li metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202206682