马建民教授AFM：动态离子筛作为锂金属电池中调节Li+流的缓冲层

固体电解质界面层（SEI）在保护锂负极和抑制锂枝晶的生长方面起着重要作用。然而，仅仅通过保护SEI来抑制锂枝晶生长是不够的，因为SEI主要对负极方面构成影响。同样重要的是，调节电解液中的Li+流，也可以促进锂的均匀沉积。因此，如何实现Li+的均匀流动是实现锂金属电池（LMB）均匀沉积的关键因素之一。

在此，湖南大学马建民教授团队提出了一个动态离子筛的概念，通过在碳酸酯电解质中引入三丁基甲基膦双（三氟甲磺酰）亚胺（TMPB），在锂负极表面附近设计缓冲层来调节Li+ 的空间排列。由TMP+诱导的缓冲层，可以调整到达的溶剂化Li+ 的速度，使溶剂化的Li+ 有足够的时间重新分布并积聚在锂负极表面，从而使Li+ 的流动均匀且浓度更高。

此外，TFSI− 可以参与生成富含无机成分的固体电解质界面（SEI）与Li₃N，这可以促进SEI的Li+ 导电性。因此，可以获得稳定和均匀的锂沉积。

图1. 理论分析

本工作成功地提出Li+筛作为缓冲层的概念，以改变负极和电解质之间的界面，用于保护锂负极。详细来说，具有高LUMO能量的TMP+ 具有较低的还原倾向，因此它可以作为动态离子筛在界面上徘徊并参与离子的空间排列。当Li沉积时，TMP+可以作为一个缓冲层来调节Li+的空间分布。此外，静电作用可以调整Li+的传输速度，因此Li+可以在负极表面重新分布和聚集，以获得更均匀和更高浓度的Li+流。

同时，Li+与更多的阴离子配位，可以把它们带到负极表面并参与SEI的产生。更多的PF⁶⁻和TFSI⁻阴离子诱导出稳定和导电的SEI，有更多的LiF和Li₃N无机成分。在界面两边的协同作用下，Li+可以均匀地沉积在Li负极表面，并在0.5 mA cm⁻²的Li||Li对称电池中稳定地循环长达1000小时。此外，Li||NCM622全电池也表现出卓越的循环性能，在300次循环中保持高容量。因此，这项工作为理解和保护锂负极界面提供了一个新的界面模型。

图2. 不同的电解质中Li||Li对称电池的电化学性能

Dynamic Ion Sieve as the Buffer Layer for Regulating Li+ Flow in Lithium Metal Batteries，Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202213811

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马建民教授AFM：动态离子筛作为锂金属电池中调节Li+流的缓冲层

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